LiDFOB调控界面化学实现高库伦效率弹性体电解质助力锂金属电池发展

针对锂金属电池(LMBs)存在的枝晶沉积、库伦效率(CE)低及体积膨胀等问题，西安交通大学团队通过原位聚合法开发了含二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)的弹性准固态电解质(QSE)。该电解质促进形成均匀锂沉积形貌，使Li/Cu电池CE提升至98.33%，Li/LiFePO4电池400循环后容量保持率达98.54%，平均CE达99.93%。DFT计算揭示DFOB?优先吸附锂表面形成含B-O/B-F的稳定SEI，为弹性电解质设计提供新思路。

　　

锂金属电池因其3860 mAh g^?1的超高理论容量被视为下一代高能量密度储能器件，但枝晶生长、低库伦效率和循环过程中的剧烈体积变化严重阻碍其商业化应用。特别是在锂受限体系中，0.1%的CE下降即可导致电池失效。传统固态电解质虽能提升安全性，但脆性SEI膜的反复破裂会形成"死锂"，加速电解液消耗并引发安全隐患。

西安交通大学团队在《Applied Surface Science》发表研究，通过原位聚合开发了含LiDFOB的弹性准固态电解质。该研究采用DFT计算、电化学测试和材料表征技术，系统分析了DFOB^?对界面化学的调控机制。实验选用商购的LiDFOB等原料，通过聚合反应制备PBA基弹性体，并构建Li/Cu、Li/Li对称电池及Li/LFP全电池进行性能验证。

材料特性
弹性体电解质展现49 kPa的杨氏模量和232%的拉伸应变，热稳定性达210°C。FTIR证实DFOB^?参与SEI形成，XPS显示富含B-O/B-F的界面层。

电化学性能
Li/Cu电池CE提升1.24%至98.33%，Li/Li对称电池实现600小时稳定循环。Li/LFP全电池在1 C倍率下400次循环容量保持率98.54%，平均CE达99.93%，显著优于对照组。

机制阐释
DFT计算表明Slab-DFOB^?-Li⁺结合能较其他组分低0.5 eV，促使DFOB^?优先吸附锂表面。这种选择性反应形成弹性SEI，有效抑制枝晶并适应体积变化。

该研究创新性地将功能锂盐与弹性基质结合，通过界面化学调控解决了LMBs的核心难题。提出的"电解质弹性化+界面工程"双策略，为发展高安全、长寿命储能系统提供了新范式。特别值得注意的是，99.93%的超高CE已接近实用化要求，其兼容性改性思路可拓展至其他金属电池体系。