土壤中轻稀土元素生物可给性的分布特征及其与赋存形态和土壤性质的定量关系

【字体: 时间:2025年06月03日 来源:Environmental Research 7.7

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  本研究针对土壤中轻稀土元素(LREEs)暴露风险评估的关键问题,通过体外消化模型(PBET)结合连续提取法,系统研究了Sc、La、Ce、Sm四种LREEs在三种典型土壤中的生物可给性。研究发现胃相和肠相生物可给性分别为3.7%-11.6%和1.1%-6.4%,建立GLMM模型定量揭示了Fe/Mn氧化物结合态对生物可给性的主导影响(R2=0.75-0.88),为精准评估LREEs经口暴露风险提供科学依据。

  

随着稀土元素在军事、化工和农业等领域的广泛应用,轻稀土元素(LREEs)的环境健康风险日益凸显。尽管Sc、La、Ce、Sm等LREEs在环境中含量较高且具有生物累积性,但关于其经土壤暴露的关键指标——生物可给性(bioaccessibility)的研究却严重匮乏。传统体外实验成本高昂,而现有研究多局限于定性分析或单一区域样本,难以揭示不同LREEs的差异性规律。更关键的是,控制生物可给性的核心机制——赋存形态(speciation)与土壤性质的定量关系尚未阐明,这极大限制了精准风险评估模型的建立。

针对这些科学难题,中国某研究机构团队在《Environmental Research》发表创新性研究。研究人员采集东北、华中和华南三地54份土壤样本,采用生理基提取试验(PBET)测定胃/肠相生物可给性,结合BCR连续提取法分析四种赋存形态(生物可利用态、Fe/Mn氧化物结合态、有机质结合态和残渣态),并运用广义线性混合模型(GLMM)解析多因素影响机制。

研究区域与样本采集
样本覆盖中国东北大庆(NEC)、中部许昌(CC)和南部中山(SEC)三个典型区域,显著差异的土壤pH(6.4-8.0)、Ca含量(1.2-8.3 g/kg)和湿度(12.3-25.6%)为机制研究提供理想梯度。

土壤性质特征
SEC土壤呈显著酸性(pH 6.4-6.8),而NEC和CC土壤偏碱性(pH 7.1-8.0)。Fe/Mn氧化物含量在CC区域最高,这与后续发现的生物可给性区域差异高度吻合。

LREEs浓度分布
总浓度范围2.8-190.2 mg/kg,残渣态占比超60%。La在CC区域富集,而Ce在NEC浓度最高,反映元素地球化学行为的区域特异性。

关键研究发现

  1. 生物可给性水平:胃相(3.7%-11.6%)显著高于肠相(1.1%-6.4%),揭示消化环境pH变化对LREEs溶解度的决定性影响。
  2. 形态相关性:肠相生物可给性与Fe/Mn氧化物结合态呈显著正相关(r>0.68),该形态在GLMM重要性分析中权重最大,因其在肠相pH下易解离的特性。
  3. 土壤因子作用:pH、Ca含量和湿度构成关键抑制因子,其中pH通过调控表面电荷影响离子吸附,Ca2+则与LREEs竞争结合位点。
  4. 定量模型:GLMM对四种LREEs生物可给性的解释度达0.75-0.88,其中Sc模型精度最高,反映元素特异性响应规律。

这项研究首次建立了LREEs生物可给性的多因素预测框架,突破传统体外实验的局限性。发现Fe/Mn氧化物结合态的核心作用,为靶向修复技术开发提供理论支点。建立的GLMM模型可实现不同土壤环境下暴露风险的快速评估,对制定差异化的稀土污染管控标准具有重要实践价值。研究结果特别警示中国南方酸性土壤区域可能存在更高的LREEs暴露风险,为区域环境健康管理提供科学依据。

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