贵金属掺杂Janus ZrSSe单层材料在XLPE分解气体检测中的理论探索与应用前景

本研究针对高压交联聚乙烯(XLPE)电缆故障预警难题，创新性提出采用Rh/Pd掺杂Janus ZrSSe单层材料检测HCHO、C2H4等四种特征分解气体。通过第一性原理计算揭示：Rh-ZrSSe对气体呈现化学吸附特性，其电阻型响应优于Pd-ZrSSe，而二者构建的肖特基二极管传感器可实现多气体选择性识别，为电力设备状态监测提供了新型纳米传感解决方案。

　　

高压交联聚乙烯(XLPE)电缆作为城市电网的"血管"，其绝缘层缺陷可能引发灾难性故障。传统检测技术对地下电缆束手无策，而电缆过热时释放的HCHO、C₂H₄等"气体指纹"成为早期预警的关键线索。然而，现有气体传感器难以在复杂环境中实现高选择性检测。针对这一挑战，国内研究人员通过理论计算揭示了贵金属掺杂Janus材料的突破性潜力。

研究采用密度泛函理论(DFT)计算体系，利用DMol³软件包完成几何优化与电子结构分析。通过Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)泛函处理交换关联能，设置3.70%的掺杂浓度，系统评估吸附能(E_ads)、电荷转移量(ΔQ)等参数。结合能带结构和轨道态密度(DOS)分析，阐明Rh/Pd-ZrSSe与气体的相互作用机制。

Properties of Janus ZrSSe monolayer and gas molecules
优化后的Janus ZrSSe单层呈现不对称结构，Zr-S(2.59 ?)和Zr-Se(2.71 ?)键长与文献吻合。四种气体分子中，C₆H₆具有最高吸附能(-0.51 eV)，而HCHO最易解离。

Doping characteristics of Rh- and Pd-ZrSSe
Rh/Pd优先取代Se位点，形成能分别为0.09 eV和1.21 eV。掺杂使材料带隙增大，Rh-ZrSSe(1.98 eV)比Pd-ZrSSe(1.82 eV)更显著，这与其更强的气体吸附能力相关。

Gas adsorption behavior
Rh-ZrSSe对所有气体呈现化学吸附(E_ads<-0.5 eV)，其中C₃H₆O吸附最强(-1.34 eV)。Pd-ZrSSe则表现为物理-化学混合吸附，对C₂H₄的吸附距离达3.02 ?。电荷密度差显示Rh掺杂体系存在更明显的电子重分布。

Electronic properties analysis
能带结构表明气体吸附使Rh-ZrSSe费米能级偏移0.38 eV，而Pd体系仅变化0.15 eV。DOS谱证实Rh-4d轨道与HCHO的O-2p轨道存在强杂化，这是高灵敏度响应的微观机制。

Sensing mechanism exploration
电阻型传感中，Rh-ZrSSe对C₃H₆O响应达47.8%，是Pd体系的2.3倍。肖特基结传感器通过组合两种材料，实现了对C₆H₆的选择性识别，归因于其独特的界面势垒调制效应。

该研究不仅证实Janus ZrSSe在电力设备监测中的应用潜力，更建立了贵金属掺杂-电子结构调控-传感性能的构效关系。Rh-ZrSSe的高灵敏度与Pd-ZrSSe的选择性形成互补，为开发智能电网多参数传感系统提供了理论依据。值得注意的是，3.70%的掺杂浓度在成本与性能间取得平衡，符合工业化应用需求。未来研究可进一步探索其他贵金属(如Pt)掺杂效应，或通过应变工程优化材料响应特性。这些发现将推动二维材料在电力设施健康监测领域的实际应用。