基于吸附反应器的烟气CO2捕集与甲烷化转化工艺参数优化研究

本研究针对燃煤烟气中低浓度CO2高效捕集与转化难题，创新性地开发了集吸附与催化反应于一体的循环工艺系统。通过系统考察压力（1-7 bar）、温度（300-350°C）、吸附剂/催化剂质量比（1-10）及床层构型等参数，发现质量比5的混合床在7 bar、350°C条件下可实现0.456 molCH4·kgcat+ads-1·h-1的甲烷产率，纯度最高达85.4%，为Power-to-Methane技术提供了关键工艺优化方案。

　　

随着全球碳中和进程加速，如何高效处理燃煤电厂等工业排放的CO₂成为关键挑战。传统CO₂捕集技术如胺吸收法能耗高，而单独甲烷化反应需预先提纯CO₂，流程复杂。针对这一痛点，葡萄牙波尔图大学的研究团队在《Fuel》发表创新研究，将K促进氢化滑石吸附剂与Ru/Al₂O₃催化剂集成于单一反应器，开发出可循环操作的吸附-反应协同系统。

研究采用循环固定床实验装置，通过气相色谱在线监测组分变化。关键方法包括：1）建立包含吸附（15% CO₂/N₂）与再生（H₂）的20分钟交替循环；2）系统测试压力（1/4/7 bar）、温度（300/350°C）、吸附剂/催化剂质量比（1/5/10）的影响；3）对比混合床与分层床构型；4）通过产物分析计算CO₂捕获量、CH₄产率等性能指标。

3.1 压力与质量比效应
在350°C条件下，质量比5展现最佳平衡：过低的催化剂含量（比10）导致反应不充分，过高（比1）则牺牲吸附容量。7 bar高压使CO₂捕获量提升至0.365 mol·kg^-1，但N₂滞留导致CH₄纯度从47.0%（4 bar）略降至46.0%。

3.2 温度影响
300°C实验证实低温抑制反应动力学，CH₄产率降低19%（0.389 mol·kg^-1·h^-1），且吸附剂再生不彻底。350°C时蒸汽辅助再生效应显著，使捕获容量提升2倍以上。

3.3 床层构型对比
10层交替床与混合床性能相近，但后者因催化剂分散更优，最大温升仅6.6°C（分层床10.1°C），有效缓解了Sabatier反应（ΔH^298K=-165 kJ·mol^-1）的放热集中问题。

3.4 CH₄纯度优化
通过降低进料流速（66.67→40 mL_N·min^-1）和延长切换时间至30分钟，配合N₂富集段截留，使CH₄纯度从46%提升至85.4%，但代价是产率下降25%。

该研究首次阐明吸附剂/催化剂质量比的阈值效应，证实高压操作虽提升产率但需权衡纯度损失。提出的集成工艺相比传统分步技术减少设备投资，为15-33%中低浓度CO₂源（如水泥厂、钢铁厂）的能源化利用提供了新思路。未来可通过建模进一步优化切换策略，实现CH₄纯度和产率的协同提升。