基于准二维钙钛矿中间体形成的溴化苯乙铵瞬时PL"开启"检测Pb2+及其在实际水样分析中的应用

本研究针对环境水体中铅离子(Pb2+)检测的技术难题，创新性地利用溴化苯乙铵(PEABr)在DMF溶剂中形成准二维(PEA)2PbBr4钙钛矿中间体的特性，开发出具有28.9 μM检测限的PL"开启"型传感器。通过TRPL、XRD和FTIR等多技术验证，该方案对Pb2+展现优异选择性，成功应用于实际水样检测，为环境监测提供新方法。

　　

随着工业化的快速发展，重金属污染已成为威胁人类健康的重大环境问题。其中铅(Pb)作为广泛存在于电池、管道材料和电子器件中的有毒金属，极易通过饮用水进入人体，导致神经系统损伤、血液疾病等多重健康风险。传统检测方法如ICP-MS虽精度高，但存在设备昂贵、操作复杂等局限。近年来，基于铅卤化物钙钛矿的光学传感技术因其高灵敏度引起关注，但现有研究多聚焦三维结构，对更稳定的准二维体系探索不足。

台湾阳明交通大学的研究团队在《Inorganic Chemistry Communications》发表创新成果，首次利用溴化苯乙铵(PEABr)在DMF中与Pb²⁺形成准二维(PEA)₂PbBr₄钙钛矿中间体的特性，开发出瞬时PL"开启"型传感器。通过系统优化铅源（PbBr₂最佳）和溶剂体系，结合TRPL分析证实中间体形成动力学，XRD揭示其层状结构特征，FTIR阐明分子间相互作用。该传感器在0.5-0.025 mM范围呈现线性响应，对Pb²⁺的选择性显著优于Y³⁺、Cu²⁺等干扰离子，实际水样检测回收率达80%以上。

关键技术包括：1）溶剂筛选（DMF最优）与浓度优化；2）时间分辨荧光光谱(TRPL)分析载流子复合动力学；3）变温XRD表征结构稳定性；4）FTIR验证分子键合作用；5）实际水样（自来水/湖水）加标验证。

【研究结果】

1. 离子源选择与PL研究：通过对比PbBr₂、PbI₂等铅源，确定PbBr₂在DMF中与PEABr（200:0.5比例）形成560 nm发射的中间体，PL强度与铅浓度正相关。

2. 表征技术验证：TRPL显示2.3 ns短寿命组分对应中间体形成；XRD在10.8°出现特征峰证实准二维结构；FTIR中NH₃⁺伸缩振动位移证实PEA⁺与PbBr₆^4-的强相互作用。

3. 性能评估：线性检测限28.9 μM，抗干扰实验显示Pb²⁺信号强度是其他离子的1.5-3倍，实际水样检测I/I₀比值稳定在0.4-0.8区间。

该研究创新性地将准二维钙钛矿结构优势转化为传感性能提升，相比传统三维MAPbBr₃体系，PEA⁺的空间位阻效应增强了结构稳定性，层间电荷限域效应放大了PL响应信号。Muthaiah Shellaiah等通过分子工程策略，不仅为环境铅污染监测提供了即时检测方案，更拓展了钙钛矿材料在传感领域的设计思路。研究团队特别指出，该方法无需复杂前处理，可直接应用于多种水质分析，对实现联合国可持续发展目标中"清洁饮水和卫生设施"具有实践意义。未来通过优化有机阳离子结构和溶剂体系，有望进一步降低检测限并拓展至其他重金属检测领域。