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基于De@NiCo-LDH分级结构的高效过一硫酸盐活化催化剂及其对氧氟沙星降解的增强机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月03日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4
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针对抗生素氧氟沙星(OFL)在水环境中难降解的问题,研究人员开发了以硅藻土(De)为载体的镍钴层状双氢氧化物(NiCo-LDH)复合催化剂(De@NiCo-LDH),通过活化过一硫酸盐(PMS)实现96.6%的OFL降解效率,证实单线态氧(1O2)为主导活性物种,其表面Ni2+/Ni3+与Co2+/Co3+氧化还原协同机制为技术核心,为抗生素污染治理提供新型高效解决方案。
抗生素污染已成为全球水环境治理的严峻挑战。氧氟沙星(OFL)作为典型喹诺酮类抗生素,其稳定的化学结构导致传统处理方法效率低下,在环境中持久残留并诱发细菌耐药性。虽然基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)因其强氧化能力备受关注,但传统过渡金属催化剂存在活性位点易团聚、电子传递效率低等瓶颈。
新乡学院化学与材料工程学院Jiao Guo团队创新性地将镍钴层状双氢氧化物(NiCo-LDH)纳米片原位生长于硅藻土(De)表面,构建了分级结构催化剂De@NiCo-LDH。该研究通过SEM、XRD、XPS等技术证实材料成功复合,硅藻土的三维多孔结构有效抑制了LDH纳米片团聚。在0.2 g/L催化剂和0.4 g/L PMS的最优条件下,体系对OFL的降解效率达96.6%,且循环使用3次后仍保持85%以上活性。通过电子顺磁共振(EPR)和自由基淬灭实验,首次揭示该体系中单线态氧(1O2)是主导活性物种,其产生源于表面Ni2+/Ni3+与Co2+/Co3+双氧化还原对的协同作用,这种独特的电子传递机制实现了PMS的高效持续活化。
研究采用水热合成法制备催化剂,通过设计对照实验验证硅藻土载体的关键作用。表征显示De@NiCo-LDH比表面积达98.7 m2/g,是纯NiCo-LDH的2.3倍。降解实验系统考察了pH值、阴离子干扰等因素影响,发现体系在pH 3-9范围内保持高效。植物毒性实验证实处理后的废水生态毒性显著降低,凸显技术环境友好性。
结论部分强调该研究三大突破:1) 首创De载体与NiCo-LDH的协同构建策略,解决催化剂团聚难题;2) 阐明双金属氧化还原循环主导的非自由基反应路径;3) 实现催化剂活性与稳定性的双重提升。论文发表于《Inorganic Chemistry Communications》,为设计高效水处理催化剂提供新思路,对推动AOPs技术实际应用具有重要价值。
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