新型MoS2-PTCDG异质结的太阳光驱动高效光催化还原Cr(VI)研究及其环境修复应用

【字体: 时间:2025年06月03日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4

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  针对MoS2光生电子-空穴对(e--h+)复合率高、光催化活性受限的问题,山东建筑大学团队通过水热法构建了MoS2-3,4,9,10-苝四羧酸(PTCDG)有机-无机异质结。该材料通过三维花状MoS2纳米球与PTCDG纳米片的层间嵌入,实现了Cr(VI)降解速率常数较纯MoS2提升2.5倍,为重金属污染治理提供了高性能光催化剂设计新思路。

  

六价铬(Cr(VI))作为第三大毒性环境污染物,其0.1 mg/L的饮用水限值标准凸显了治理紧迫性。传统金属氧化物光催化剂如TiO2因宽带隙无法响应可见光,而明星材料二硫化钼(MoS2)虽具窄带隙优势,却受困于光生载流子快速复合的桎梏。如何突破这一"阿喀琉斯之踵",成为环境催化领域的关键科学问题。

山东建筑大学市政与环境工程学院团队独辟蹊径,将含羧基的有机半导体N,N'-双(L-谷氨酰胺)-苝-3,4,9,10-四羧酸二酰亚胺(PTCDG)与MoS2耦合,通过水热法构建了三维花状异质结构。这种设计巧妙融合了PTCDG的强电子迁移能力与MoS2的可见光捕获特性,其亲水性羧基更成为Cr(VI)的"分子捕手"。研究成果发表于《Inorganic Chemistry Communications》,为重金属污染治理提供了新材料范式。

关键技术方法
研究采用水热合成法制备MoS2-PTCDG复合材料,通过X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)表征晶体结构与光学性质,利用电化学阻抗谱(EIS)和光电流响应测试载流子分离效率,以模拟太阳光下的Cr(VI)降解实验评估光催化性能,并通过循环实验验证材料稳定性。

研究结果
催化剂表征
XRD分析显示PTCDG的7.25°衍射峰在复合后位移至6.95°,证实MoS2层间距因PTCDG嵌入而扩大。DRS谱中复合材料在550-800 nm的宽吸收带,表明可见光捕获能力显著增强。

光催化性能
在pH=2条件下,MoS2-PTCDG对Cr(VI)的120分钟降解率达98.2%,速率常数(k=0.0253 min-1)是纯MoS2的2.5倍。循环实验5次后活性仅降低6.7%,凸显优异稳定性。

作用机制
PTCDG的LUMO能级(-3.82 eV)低于MoS2导带(-0.12 eV),形成S型异质结促进电子转移。原位红外光谱捕获到Cr(VI)在羧基上的配位吸附,证明"吸附-光还原"协同机制。

结论与意义
该研究通过分子工程策略构建的MoS2-PTCDG异质结,实现了三大突破:① 通过空间限域效应抑制e--h+复合;② 利用羧基的"双功能"作用同步提升Cr(VI)吸附与光还原效率;③ 创制具有工业应用潜力的稳定光催化剂。这项工作不仅为有机-无机杂化材料设计提供了新思路,更推动了太阳能驱动环境修复技术的实用化进程。正如通讯作者Fengxia Zhang强调的,这种"结构-功能"精准调控策略可拓展至其他重金属污染治理体系,展现出广阔的工程应用前景。

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