煤化工气化细渣脱铝制备微介孔ZSM-5分子筛及其对亚甲基蓝的吸附性能研究

为解决煤化工气化细渣(CGFS)资源化利用难题，中国矿业大学团队通过Na2CO3活化-酸浸脱铝结合碱熔水热法，成功制备出高结晶度ZSM-5分子筛(SZ-24)。该材料比表面积达402.61?m2/g，对亚甲基蓝(MB)吸附量达79.728?mg/g，吸附过程符合伪二级动力学和Freundlich模型，为工业废水治理提供了低成本解决方案。

　　

煤化工产业的快速发展带来了大量气化细渣(CGFS)的堆积问题，这种富含硅铝资源的固体废弃物每年产量超3000万吨，传统填埋处理不仅造成资源浪费，更带来严峻的环境压力。与此同时，印染废水中的亚甲基蓝(MB)等有机染料对水体生态和人类健康构成威胁。虽然沸石分子筛在废水处理中展现出潜力，但传统化学原料合成法成本高昂，难以大规模应用。如何将CGFS"变废为宝"，既解决环境压力又创造经济价值，成为学术界和产业界共同关注的焦点。

中国矿业大学的研究团队在《Inorganic Chemistry Communications》发表的研究中，开创性地提出"两步走"策略：首先通过Na₂CO₃高温活化联合酸浸技术脱除CGFS中的铝组分，将硅铝比从原始2.89提升至ZSM-5合成所需范围；随后采用碱熔-水热结晶法，以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂，成功制备出具有典型MFI拓扑结构的椭球状ZSM-5分子筛。研究通过系统优化前驱体pH值(9.5)、结晶温度(160℃)和结晶时间(24h)等参数，获得高结晶度产物SZ-24。

关键技术包括：1)CGFS的盐熔活化-酸浸脱铝工艺；2)硅铝比调控与硅富集液相制备；3)模板导向水热结晶法合成ZSM-5；4)采用BET、XRD、FTIR等多维度表征手段；5)建立MB吸附动力学与等温线模型。

材料表征结果显示：
通过XRF和XRD证实脱铝后CGFS的SiO₂含量显著提升，石英相转化为活性硅源。合成的SZ-24呈现典型MFI结构特征，比表面积达402.61?m²/g，孔体积0.198?cm³/g，表面富含硅羟基等活性位点。

吸附性能研究表明：
在298K、pH=7条件下，0.05g SZ-24对100mL浓度60mg/L的MB溶液吸附量达79.728mg/g。吸附效率随pH升高而增强，在pH4-12范围内保持稳定。动力学分析显示伪二级模型(R²>0.99)优于伪一级模型，表明化学吸附主导过程；Freundlich等温线拟合证实多层吸附特征。

机理分析指出：
MB吸附主要通过三途径协同作用：1)ZSM-5表面负电荷与MB阳离子的静电吸引；2)分子筛硅羟基与MB氨基形成氢键；3)Na⁺与MB⁺的离子交换作用。FTIR证实吸附后MB特征峰位移，证明化学相互作用的存在。

这项研究的突破性在于：首次实现CGFS脱铝残渣直接制备ZSM-5分子筛，无需外加硅源。所开发的"废弃物-功能材料-废水净化"技术路线，为煤化工固废高值化利用提供了新范式。SZ-24分子筛在宽pH范围内的稳定吸附性能，使其具备工业化应用潜力。研究团队特别指出，该方法可推广至其他硅铝工业固废的资源化利用，对推动循环经济发展具有重要意义。

值得注意的是，相比传统化学原料合成法，该工艺成本降低约35%，且吸附容量优于多数报道的矿物基吸附剂。未来研究可进一步探索分子筛的再生性能和大规模连续流吸附工艺，推动技术从实验室走向工程化应用。