单原子镍位点表面电子给体修饰促进纯水中CO2电还原

为解决传统电解液中碱金属离子导致结晶的问题，研究人员开发了氨基修饰的Ni-N-C催化剂（Ni-N-C-NH2），通过电子给体增强策略实现纯水中CO2RR高效转化。该催化剂获得11.1 s?1的峰值周转频率、>90%的CO选择性和100小时稳定性，为可持续CO2转化提供了新思路。

　　

这项突破性研究揭示了如何通过表面电子给体工程改造单原子镍催化剂，实现纯水中二氧化碳电还原(CO₂RR)的高效转化。科学家们在氮掺杂碳纳米片(Ni-N-C)上构建了氨基修饰的镍单原子位点(Ni-N-C-NH₂)，这些氨基基团就像"电子捐赠小精灵"，不仅将镍的d带中心上移，还创造了局域碱性微环境。

这种巧妙设计带来了三重神奇效果：首先像磁铁一样牢牢捕获CO₂分子，其次促进水分子活化裂解，最后加速了质子耦合电子转移(PCET)这一关键步骤。实验数据显示，改性后的催化剂在纯水体系中表现出惊人性能——每秒能完成11.1次催化循环(TOF=11.1 s^?1)，CO选择性突破90%，更在马拉松式的100小时测试中保持稳定。

理论计算揭开了性能提升的分子密码：氨基修饰降低了关键中间体*COOH的形成能垒，就像为CO₂分子搭建了一条专属滑梯。这项研究为避开传统碱金属电解液的结晶问题提供了创新方案，让CO₂在纯水中也能跳起优雅的"催化芭蕾"。