AI驱动电化学CO2还原催化剂预测：原位光谱与深度学习协同创新

本文针对电化学CO2还原反应（ECO2RR）催化剂开发效率低、传统光谱分析依赖专家经验等问题，通过恒定电位从头算分子动力学（CP-AIMD）模拟生成2600组Cu-Ag合金表面CO2吸附光谱数据，构建卷积神经网络（CNN）模型实现吸附CO2键角（催化活性关键指标）的精准预测，并拓展至Cu-Au/Cu-Zn体系。该研究为AI驱动的催化剂高通量筛选提供了新范式，显著加速碳中和目标下催化材料开发进程。

　　

随着全球气温较工业革命前上升超过1°C，电化学CO₂还原反应（ECO₂RR）作为实现碳中和技术路径的关键环节备受关注。然而传统催化剂开发面临两大瓶颈：一是性能评估依赖耗时实验，二是原位光谱数据解析需要深厚专业背景。更棘手的是，吸附态CO₂分子键角这一关键活性描述符，目前仅能通过量子力学计算获取。

为解决这些挑战，来自中国的研究团队创新性地将人工智能与计算化学相结合。通过构建水-K⁺-CO₂-CuAg合金体系的恒定电位从头算分子动力学（constant-potential ab initio molecular dynamics, CP-AIMD）模型，在-1 V vs. RHE电位下模拟2.6 ps反应过程，捕获2600帧CO₂吸附构型及其键角数据。利用声子振动计算生成对应光谱数据集后，研究人员系统比较了6种卷积神经网络（CNN）架构，发现过度复杂模型会导致过拟合。通过引入"峰位×峰强"数据预处理策略，最终建立的CNN模型成功实现光谱特征与键角的非线性映射，预测精度达最佳水平。

关键技术方法包括：1）CP-AIMD模拟（恒定电位调控电子数模拟真实电化学界面）；2）声子振动光谱计算；3）多架构CNN模型对比验证；4）跨体系迁移学习（通过少量Cu-Au/Cu-Zn数据微调模型）。

CP-AIMD模拟
选择Cu(001)晶面构建6原子层模型，底部3层固定。采用"恒定电位混合溶剂化"方法，在1 g/cm³水层中加入K⁺和CO₂模拟双电层环境，实时调节电子数维持体系电位。

催化剂表面微环境动力学
动态轨迹分析显示，CO₂吸附导致C=O键电子密度重分布，键角偏离180°程度与催化活性正相关。Cu-Ag体系中键角变化范围为116°-166°，为CNN训练提供充分数据多样性。

结论与意义
该研究首次实现CNN对ECO₂RR催化剂活性的光谱预测，突破传统依赖专家解读的局限。通过键角这一微观描述符建立"光谱-活性"关联，模型经迁移学习可快速适配Cu-Au/Cu-Zn等新体系。Yumeng Li等提出的方法将催化剂开发周期从"试错模式"转变为"预测驱动模式"，为《International Journal of Hydrogen Energy》贡献了人工智能与电化学交叉研究的典范。特别值得注意的是，研究揭示"峰位×峰强"预处理可增强模型泛化能力，这一发现为后续光谱数据处理提供了新思路。