单层二维半导体中缺陷局域激子发射的磁致增亮效应及其动力学研究

推荐：本研究针对单光子发射源在量子技术中的关键需求，通过稳态和时间分辨光致发光(PL)光谱技术，揭示了单层WSe2 缺陷局域激子在面内磁场下的双峰发射特性及磁致增亮现象。研究发现低磁场(<1 T)下自旋混合态激子的动力学变化，为磁场调控单光子发射器提供了新思路，对量子光学应用具有重要意义。

　　

在量子通信和计算领域，稳定可控的单光子发射源是实现量子密钥分发和量子信息处理的核心元件。二维过渡金属硫族化合物(TMDs)因其独特的谷自旋锁定效应和可调谐的光学特性，成为构建量子光源的理想平台。然而，缺陷局域激子在外部扰动（如磁场）下的行为机制尚不明确，这限制了其在量子技术中的精准调控应用。

针对这一科学问题，研究人员通过h-BN封装单层WSe₂
构建缺陷发射体系，结合稳态和时间分辨光致发光光谱技术，系统研究了磁场作用下缺陷局域激子的发光特性与动力学过程。研究发现，缺陷破坏了WSe₂
的谷对称性，形成由|IDE₊

和|IDE_-
组成的杂化自旋态双峰发射，能量分裂小于1 meV。值得注意的是，在低于1特斯拉的弱磁场下即观察到显著的磁致增亮现象，其增亮因子(α~0.57)远超传统半导体材料中的暗激子体系。

研究采用多项关键技术：通过真空退火在单层WSe₂
中引入可控缺陷；采用干法转移技术实现h-BN封装样品制备；利用偏振分辨PL光谱解析双峰发射特性；结合Hanbury-Brown-Twiss(HBT)装置验证单光子发射特性；采用Voigt构型进行磁场依赖的瞬态PL测量。

缺陷局域单光子发射源
通过HBT测量证实缺陷发射具有光子反聚束效应(g²
(0)<0.5)，功率依赖实验显示激子密度低至3.4×10¹⁰
cm^-2
。高分辨PL光谱揭示双峰来源于杂化自旋态，其偏振特性呈现正交的二重对称模式。

缺陷局域激子动力学
三能级速率方程分析表明，|IDE₊

和|IDE_-
态之间存在纳秒量级的快速散射(γ₀
)。时间分辨PL显示双指数衰减特性，有效寿命达9.7 ns，其中快慢组分分别对应直接辐射和态间散射过程。

磁场依赖激子动力学
磁场使|IDE_-

态发光强度呈二次方增长(I_R
∝B²
)。瞬态PL显示磁场加速散射速率γ₀
，同时使|IDE_-
态初始布居增加62%。光子相关测量证实磁场下仍保持单光子纯度(g²
(0)=0.27)，但衰减动力学显著加快。

该研究首次阐明单层WSe₂
缺陷局域激子的磁光调控机制，发现低场强下高效磁致增亮现象源于自旋混合态的场致散射增强。所提出的三能级模型为理解杂化激子动力学提供了新框架，发展的磁场调控方法为开发可调谐量子光源开辟了新途径。这些发现不仅深化了对二维材料缺陷物理的认识，也为基于TMDs的量子光电集成器件设计提供了重要指导。