铂共催化调控激子动力学与薄膜负载实现苯甲醇高附加值转化与氢能协同生产的持久光活性

为解决传统太阳能制氢(STH)技术依赖高价值牺牲剂的经济性问题，研究人员通过构建MoS2 /TiO2 异质结并负载Pt纳米助催化剂，显著提升光生激子分离效率，实现苯甲醇(BA)向苯甲醛(BAD)的高附加值转化(3.01 mmol·g?1 ·h?1 )与氢能协同生产(0.56 mmol·g?1 ·h?1 )，并开发出PVDF柔性薄膜催化剂解决粉体稳定性难题，为生物质资源化与清洁能源开发提供新策略。

　　

当前太阳能制氢(STH)技术面临的核心矛盾在于：为提升光生电荷分离效率而使用的高价值牺牲剂（如三乙醇胺、甲醇等）大幅增加了生产成本，违背了绿色能源"低投入高产出"的发展理念。与此同时，自然界中储量丰富的生物质醇类——如苯甲醇(BA)——因其低转化能垒，可通过光催化氧化转化为高附加值化学品苯甲醛(BAD)，既能实现资源循环利用，又能减少CO₂
排放。如何将这两个过程巧妙耦合，构建经济可持续的STH技术体系，成为能源材料领域亟待突破的科学难题。

针对这一挑战，中国国家自然科学基金资助的研究团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表创新成果。研究人员采用低温水热法构建1T/2H混合相MoS₂
微球与TiO₂
纳米颗粒的异质结构(MST)，并通过精准负载铂(Pt)纳米助催化剂，开发出具有宽带光捕获特性的MSTP复合光催化剂。通过系统的激子动力学调控和薄膜负载技术，不仅实现了生物质转化与氢能生产的协同增效，更攻克了粉体催化剂在实际应用中的稳定性瓶颈。

关键技术方法包括：1) 低温水热法制备MoS₂
/TiO₂
异质结；2) 光沉积法调控Pt纳米颗粒负载量；3) GC-MS结合同位素示踪技术阐明反应机制；4) PVDF网络构建柔性复合薄膜。

【结果与讨论】
激子动力学调控方面，研究证实Pt的引入显著加速了MoS₂
→TiO₂
→Pt的级联电子转移，使光生电子-空穴对复合率降低67%。这种"电子高速公路"效应使最优催化剂在模拟太阳光(SSL)下获得BAD产率3.01 mmol·g^?1
·h^?1
，较未负载Pt样品提升2.3倍。同位素标记实验揭示BA的α-C-H键断裂是反应的限速步骤，而Pt的存在降低了该步骤的活化能垒。

薄膜工程突破方面，将优化后的无机催化剂嵌入PVDF网络制备的柔性薄膜，展现出6.75 mmol·m^?2
·h^?1
的BAD生成速率和2.26 mmol·m^?2
·h^?1
的H₂
产率。更重要的是，经过100小时连续光照后仍保持92%的初始活性，解决了粉体催化剂易团聚失活的行业难题。

【结论与展望】
该研究通过"异质结构建-助催化修饰-薄膜固化"的三步策略，开创性地将生物质资源化与清洁能源生产耦合。其科学价值体现在：1) 阐明Pt调控的级联电子转移机制；2) 建立柔性光催化薄膜的普适化制备方法；3) 为STH技术的经济可行性提供实证方案。这项工作不仅为生物质酒精的高值化利用开辟新途径，更为设计兼具高活性与实用性的光催化系统提供了范式转移思路。未来研究可进一步拓展至其他生物质底物体系，并探索规模化制备工艺。