模块化MOF-红磷异质结构协同捕获与光催化还原稀薄CO2 生成乙烷的创新研究

为解决稀薄CO2 捕获与转化效率低的技术瓶颈，研究人员开发了MIL-101(Cr)/RP NSs模块化异质结构，通过Z型异质结实现CO2 与光生电子的协同传输，在10% CO2 /N2 条件下实现乙烷产量提升30倍，为集成碳捕集与利用（ICCU）技术提供了高效解决方案。

　　

研究背景与意义
全球碳中和目标下，碳捕集、利用与封存（CCUS）技术面临高能耗与成本限制。传统CO₂
捕获材料（如液体胺类）因化学吸附过强需高温脱附，而光催化转化技术在高浓度CO₂
中表现优异却难以适应工业废气（通常含5-15% CO₂
）。集成CO₂
捕获与利用（ICCU）技术可跳过中间步骤直接转化稀薄CO₂
，但现有材料存在功能干扰与效率不足问题。

研究设计与方法
北京团队通过超声剥离法制备红磷纳米片（RP NSs），将其锚定于MIL-101(Cr)表面构建模块化异质结构。采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和原位红外光谱（in-situ FTIR）表征材料结构，通过气相色谱（GC）量化CO₂
转化产物，结合电化学测试验证Z型电子传输机制。

研究结果

1. 材料合成与结构特性
   MIL-101(Cr)的介孔笼结构提供CO₂
   物理吸附位点，RP NSs的窄带隙（1.5 eV）赋予其强还原能力。HRTEM显示RP NSs以2-5 nm厚度均匀覆盖MOF表面，形成紧密界面接触。

2. 协同作用机制
   CO₂
   在MIL-101(Cr)中被捕获后迁移至RP NSs表面，形成关键COOH*中间体。Z型异质结驱动光生电子从MIL-101(Cr)的导带转移至RP NSs的价带，促进C-C偶联反应，乙烷选择性达68%。

3. 性能优势
   在10% CO₂
   /N₂
   和50%湿度条件下，复合材料的乙烷产率为27.8 μmol·g^-1
   ·h^-1
   ，较单一组分提升30倍，且循环10次后活性保持92%。

结论与展望
该研究通过空间解耦但功能集成的策略，首次实现稀薄CO₂
高效转化为C₂
产物，突破了传统ICCU材料的水敏感性和低选择性限制。MOF基异质结构设计为工业废气处理提供了新思路，论文发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。未来可通过调控RP NSs厚度优化电荷传输路径，进一步提升C₂₊
产物收率。