纳米堆垛缺陷调控Al:SrTiO3 载流子动力学增强光催化全分解水性能的机制研究

本研究针对光催化全分解水中载流子分离效率低的核心瓶颈，通过熔盐法合成角切纳米立方Al:SrTiO3 ，首次发现Al2 O3 相变掺杂诱导的堆垛缺陷效应。该效应通过调控TiO6 极化率捕获空穴，使载流子寿命延长至2500 ps以上，太阳能转化效率（STH）从0.15%提升至0.5%，为内置电场调控提供了微观结构极化新视角。

　　

论文解读
光催化全分解水技术自1972年问世以来，始终受限于载流子分离效率低的瓶颈。尽管异质结构建、助催化剂设计等策略不断涌现，但内置电场调控因其能定向驱动载流子迁移而备受关注。尤其当"丹倍效应"揭示各向异性晶面与内置电场的关联后，多面体光催化剂（如Cu₂
O、BiVO₄
等）展现出巨大潜力。其中Al₂
O₃
掺杂SrTiO₃
虽能实现1600小时稳定产氢（STH>0.4%），但其掺杂机制与电场调控关系仍不明晰。上海交通大学团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表的研究，通过熔盐法合成角切纳米立方Al:SrTiO₃
，首次揭示了堆垛缺陷对载流子动力学的调控机制。

研究采用熔盐法制备系列Al:SrTiO₃
样品，通过XRD、XPS、拉曼光谱表征结构，结合飞秒超快光谱分析载流子动力学，并测试光催化全分解水性能。关键发现包括：当SrCl₂
与SrTiO₃
摩尔比>1.25时，γ-Al₂
O₃
向α-Al₂
O₃
相变会引发堆垛缺陷。这种缺陷通过Al³⁺
捕获空穴（与Ti⁴⁺
电荷平衡），调控TiO₆
八面体极化率，使载流子寿命突破2500 ps。优化后的催化剂STH效率提升233%，达0.5%。

结论与意义
该工作首次证实纳米光催化剂中堆垛缺陷可调控内置电场，提出"微观结构极化-载流子捕获"协同机制，为设计高效光催化剂提供了新思路。研究不仅深化了对Al掺杂SrTiO₃
作用机理的认识，更开辟了通过晶体缺陷工程优化光催化性能的新途径。