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高效Pt/TiO2 -NaY-x 催化剂在逆水煤气变换反应中的应用:吸附剂NaY-x 对CO2 加氢转化的增强效应
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月05日 来源:Carbon Capture Science & Technology 10.4
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为解决逆水煤气变换(RWGS)反应中CO2 转化率受热力学限制的问题,研究人员开发了一种新型Pt/TiO2 -NaY-2复合催化剂。通过水热改性吸附剂NaY-2与Pt/TiO2 结合,实现了42.3%的CO2 转化率(远超28.6%的热力学平衡值)和100% CO选择性,并稳定运行120小时。该研究为CO2 资源化利用提供了高效催化策略。
随着全球对碳中和需求的日益迫切,将CO2
转化为高附加值化学品成为研究热点。逆水煤气变换反应(RWGS)作为CO2
转化的关键步骤,其效率受限于热力学平衡和副反应竞争。传统催化剂在低温易发生甲烷化反应,高温则导致金属颗粒团聚。如何突破热力学限制并保持高选择性,成为该领域的核心挑战。
为解决这一问题,国内某研究团队在《Carbon Capture Science & Technology》发表研究,通过将水热改性的沸石NaY-2与Pt/TiO2
催化剂复合,开发出高效稳定的Pt/TiO2
-NaY-2催化剂。研究采用X射线衍射(XRD)、扫描透射电镜(STEM)、程序升温脱附(TPD)和原位红外光谱(IR)等技术,系统分析了材料的结构与性能关系。
3.1 催化剂表征
通过XRD和27
Al核磁共振证实,500°C水热处理的NaY-2保留了FAU骨架结构,但部分骨架铝(AlF
)转化为非骨架铝(AlEF
),形成介孔结构。STEM显示复合催化剂的Pt粒径从6.01 nm降至2.99 nm,分散度显著提升。
3.2 吸附性能
H2
O-TPD显示NaY-2在270°C和330°C出现双脱附峰,与反应温度(340°C)形成动态吸附-脱附平衡。CO-TPD表明复合催化剂对CO的吸附能力减弱,有效抑制了甲烷化副反应。
3.3 电子效应
XPS证实Pt/TiO2
-NaY-2中25.5%的Pt物种呈电子富集态(Ptδ?
),其CO2
转化频率(TOF=1.863 s-1
)是Pt0
位点的3.9倍,显著提升了催化活性。
3.4 反应性能
在340°C下,催化剂CO2
转化率持续120小时高于热力学平衡值(28.6%),峰值达42.3%,且CO选择性保持100%。对比实验证明,机械混合的Pt/TiO2
-NaY-2-c因缺乏电子相互作用,活性仅为复合催化剂的48%。
3.5 反应机制
原位IR检测到碳酸氢盐(1644 cm-1
)、甲酸盐(1583 cm-1
)和碳酸盐(1462 cm-1
)中间体,证实反应遵循表面中间体分解路径。
该研究通过精准调控吸附剂与催化剂的协同作用,实现了RWGS反应热力学与动力学的双重突破。其创新性体现在:1)水热改性NaY-2创造了瞬态水脱附平衡;2)电子相互作用生成高活性Ptδ?
物种;3)小尺寸Pt颗粒抑制副反应。这项工作为CO2
高效转化提供了可工业化的催化剂设计范式,对推动碳中和技术发展具有重要意义。
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