镍氮共掺杂碳框架中氮构型与多孔结构的协同优化及其高效电容去盐性能研究

针对重金属Mn2+ 污染水体修复难题，研究人员通过双调制策略设计镍配位氮掺杂碳电极（Ni@NCIM+RF ），协同优化孔隙结构与氮活性位点，实现228?mg/g的Mn2+ 吸附容量及89.6%循环稳定性，为CDI（电容去离子）技术提供原子-微米级协同设计新范式。

　　

锰（Mn）作为微生物代谢必需的微量元素，一旦浓度超过WHO标准0.08?mg/L，便会引发神经认知障碍、多器官功能损伤等健康风险。采矿、电池制造等行业排放的含Mn²⁺
废水加剧了这一环境挑战。传统碳基电极在电容去离子（CDI）技术中面临吸附选择性差、动力学缓慢等瓶颈，主要归因于孔隙结构坍塌、氮构型不可控等问题。

安徽某高校团队在《Desalination》发表研究，提出通过金属有机框架（MOF）辅助空间限域热解策略，结合间苯二酚-甲醛（RF）聚合物封装，构建镍氮共掺杂碳材料（Ni@NC_IM+RF
）。该材料通过Ni-N_x
配位稳定吡啶氮（pyridinic-N），利用石墨氮（graphitic-N）增强π电子离域，同步实现孔隙分级调控与活性位点定向设计。

关键技术

1. 双金属MOF模板法：以Zn/Ni-ZIF-A为前驱体，RF聚合物包覆抑制热解收缩；
2. 同步掺杂热解：高温下Ni稳定吡啶氮构型，形成Ni-N配位中心；
3. 多尺度表征：结合XRD、EDS验证材料晶体结构与元素分布；
4. 电化学测试：评估Mn²⁺
   吸附容量与循环稳定性。

研究结果

1. 材料设计与表征：Ni@NC_IM+RF
   呈现三维互联孔隙（图1a），XRD证实Ni成功掺入晶格（图S1a），EDS显示均匀分布的Zn/Ni/C/N元素（图S1b）。
2. 吸附性能：在500?mg/L MnCl₂
   溶液中达到228?mg/g吸附量，25次循环后保持89.6%容量，优于传统碳材料。
3. 机制解析：理论模拟揭示Ni-N配位显著增强Mn²⁺
   结合能，石墨氮网络加速电荷转移（图3c）。

结论与意义
该研究通过原子级Ni-N配位与微介孔协同设计，突破CDI电极材料的选择性与稳定性瓶颈。Ni@NC_IM+RF
的优异性能源于：①吡啶氮富集提升Mn²⁺
特异性吸附；②分级孔隙保障离子扩散；③Ni²⁺
/Ni³⁺
氧化还原对与π电子网络协同增强导电性。该工作为重金属污染治理提供了可规模化制备的高效电极材料，并深化了对CDI界面机制的认知。