基于鞣花酸金属有机框架/聚醚砜复合膜的层级多孔结构快速去除废水中铀的研究

【字体: 时间:2025年06月05日 来源:Environmental Research 7.7

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  为解决核能废水放射性污染问题,武汉纺织大学团队开发了SU-102(锆-鞣花酸MOFs)复合PES/PVP层级多孔膜(PP-SU3)。该膜通过非溶剂致相分离法(NIPS)构建,在47°C下对UO2 2+ 吸附量达37.39 mg g–1 ,120分钟达平衡,4次循环后效率保持74.11%,为核废水资源化提供新型膜材料技术路径。

  

核能发展的双刃剑与铀污染治理挑战
随着全球对低碳能源需求的增长,核能作为零碳排放的清洁能源备受关注。然而铀矿开采和核废料处理产生的放射性废水,如同悬在人类头顶的达摩克利斯之剑——每升含铀废水足以污染数千立方米水源。传统化学沉淀法产生的污泥难处理,而粉末吸附剂如金属有机框架(MOFs)虽效率高却面临回收难题,这就像用渔网捞芝麻,吸附完成后还需繁琐的固液分离。

武汉纺织大学的研究团队从自然界获得灵感:植物茎秆的Murray定律多级孔道能高效输运水分,而鞣花酸(Ellagic Acid)——这种存在于石榴皮中的天然多酚,其邻二羟基结构对重金属有独特螯合能力。他们将生物启发与材料创新结合,开发出SU-102(锆-鞣花酸MOFs)与聚醚砜(PES)/聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的复合膜(PP-SU),通过非溶剂致相分离法(NIPS)构建出仿生层级孔道。

关键技术方法
研究采用溶热法合成SU-102,通过物理共混将MOFs与PES/PVP结合,利用NIPS技术制备混合基质膜。表征手段包括红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和接触角测试,铀吸附实验采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)检测,模拟废水含多种竞争离子(Na+
/Ca2+
/Mg2+
)。

层级孔道设计突破传输瓶颈
通过扫描电镜观察到PP-SU3膜具有三级孔结构:SU-102的微孔(<2 nm)提供吸附位点,NIPS形成的指状大孔(>50 μm)和海绵状介孔(10-50 nm)构成快速传输网络。这种仿血管的分支结构使水接触角从PP膜的98°降至35°,润湿时间缩短至125秒,突破传统疏水膜的质量传输限制。

协同吸附机制
X射线光电子能谱(XPS)揭示UO2
2+
与SU-102的相互作用:鞣花酸的酚羟基通过静电吸引捕获铀酰离子,锆氧簇则提供配位位点形成Zr-O-U键。这种"捕获-锁定"双重机制使PP-SU3在pH=5时吸附量达理论最大值,且对UO2
2+
的选择性系数是竞争离子的3-8倍。

工程化应用潜力
动态过滤实验显示,PP-SU3在流速10 mL min-1
时铀去除率保持90%以上。用0.1M Na2
CO3
解吸后,膜结构保持完整,四次循环后吸附量仅衰减25.89%,显著优于粉末MOFs材料(通常循环3次失活)。在模拟核电站废水中,即使存在100倍浓度的Na+
干扰,铀回收率仍达82.4%。

结论与展望
该研究通过仿生设计将MOFs的分子识别能力与聚合物膜的工程优势结合,SU-102的引入不仅增加吸附位点,还通过微纳结构调控改善润湿性。PP-SU3膜37.39 mg g–1
的吸附容量虽低于某些纳米材料,但其120分钟的快速平衡和74.11%的循环稳定性,在实际废水处理中更具优势。未来通过优化SU-102负载量和孔道排列,可进一步提升性能,为核能可持续发展提供关键技术支撑。

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