钙钛矿量子点实现室温腔激子极化激元凝聚的突破性研究

【字体: 时间:2025年06月06日 来源:Nature Communications 14.7

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  研究人员针对传统半导体量子点(QDs)难以实现激子极化激元(Exciton-Polariton)凝聚的难题,利用胶体CsPbBr3 量子点薄膜与高斯变形光学微腔结合,首次在室温下观测到腔极化激元凝聚现象。该研究通过超线性强度依赖、谱线窄化、蓝移及时间相干性延长等特征证实凝聚态形成,为强相互作用光子器件和量子模拟提供了新平台,成果发表于《Nature Communications》。

  

在量子光学领域,实现激子极化激元(Exciton-Polariton)的室温凝聚一直是科学家们追逐的圣杯。这种由光子和激子强耦合形成的玻色子准粒子,因其独特的非线性特性和宏观量子效应,被视为下一代光电器件的核心。然而,传统半导体量子点(QDs)由于严重的非均匀展宽和光学损耗,始终未能突破这一瓶颈。胶体钙钛矿量子点虽具备优异的发光性能,但其在三维强限域下的凝聚此前仍未被实现。

由IBM苏黎世研究院、西班牙塞维利亚材料科学研究所等机构组成的国际团队,在《Nature Communications》发表了突破性成果。他们通过将单分散CsPbBr3
量子点薄膜与可调谐高斯变形微腔结合,首次在室温下观测到腔极化激元的凝聚现象。这一发现不仅填补了量子点体系在极化激元凝聚领域的空白,更为量子流体研究和片上非线性光源开发开辟了新路径。

研究团队采用了几项关键技术:1)胶体化学法合成尺寸单分散的CsPbBr3
量子点(6.85±0.85 nm);2)聚苯乙烯稳定化薄膜制备技术,实现表面粗糙度<2 nm的光学级薄膜;3)高斯变形分布式布拉格反射镜(DBR)微腔构建,通过离子束刻蚀形成~45 nm深的势阱;4)非共振脉冲激发(400 nm,150 fs)结合干涉测量法表征时空相干性。

研究结果
Perovskite QD exciton-polariton formation in a zero-dimensional cavity
通过腔长调谐传输谱测量,观察到53 meV(平面腔模式)和60 meV(LG00
模式)的拉比分裂(Rabi splitting),证实量子点与腔模进入强耦合区。转移矩阵模型拟合显示,高斯势阱有效降低了激子和光子的无序性。

Room-temperature condensation of polaritons in a Gaussian-shaped potential
在激发阈值Pth
=160 μJ cm-2
时,LG00
模式出现超线性强度增长(斜率从1.1增至3.2)、线宽从12 meV锐化至5 meV、5 meV蓝移等典型凝聚特征。空间成像显示凝聚体仅占据高斯势阱基态,形成单模相干输出。

Coherence measurements below and above condensation threshold
干涉测量揭示凝聚态时间相干性达5.2 ps(FWHM),比阈值下延长28倍。空间干涉条纹全域可见,证实长程相位相干性,符合玻色-爱因斯坦凝聚理论预测。

讨论与意义
该研究首次将胶体量子点的材料优势(尺寸可调、溶液加工性)与腔量子电动力学结合,突破了传统量子点体系的局限。高斯势阱设计不仅降低凝聚阈值,还通过量子限域效应增强相互作用,为未来实现极化激元阻塞(Polariton blockade)奠定基础。作者指出,钙钛矿量子点固体中离散的态密度可能带来新的量子流体行为,这为拓扑极化激元晶格和量子模拟研究提供了独特平台。

这项成果标志着室温量子流体器件向实用化迈出关键一步,其采用的溶液加工策略更利于大规模集成。未来通过阵列化高斯势阱或共振泵浦技术,有望在量子信息处理和关联光子源领域实现突破性应用。

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