表面分子亚铁磁体中量子自旋工程的突破：实现长寿命相干控制的混合自旋系统

为解决分子自旋量子比特与环境相互作用的难题，德国卡尔斯鲁厄理工学院团队通过扫描隧道显微镜辅助组装技术，构建了由酞菁铁(FePc)和苯环铁(Fe(C6 H6 ))组成的混合自旋(1/2,1)量子亚铁磁体。该体系展现出1.6μs的自旋寿命和95.5MHz的拉比频率，其关联基态可抑制非弹性电子散射。研究为量子信息处理提供了新型可编程自旋耦合平台，成果发表于《Nature Communications》。

　　

在量子技术蓬勃发展的今天，原子尺度自旋结构的精确调控仍是重大挑战。无论是量子点、色心还是分子自旋体系，如何保护量子态免受环境干扰始终是核心难题。传统分子自旋量子比特的自旋寿命(T₁
)普遍低于300ns，这主要源于与隧道电子非弹性散射的相互作用。虽然增加绝缘层厚度或采用原子力显微镜能部分解决问题，但根本出路在于设计具有内在抗噪能力的自旋系统。

德国卡尔斯鲁厄理工学院Philip Willke团队创新性地将扫描隧道显微镜(STM)辅助的表面组装技术与电子自旋共振-扫描隧道显微镜(ESR-STM)技术结合，在2ML MgO/Ag(001)衬底上构建了新型分子自旋体系。该体系由酞菁铁(FePc)分子与通过苯环配位连接的铁原子(Fe(C₆
H₆
))组成，形成混合自旋(1/2,1)量子亚铁磁体。研究通过密度泛函理论(DFT)计算、自旋输运模拟和脉冲ESR测量等关键技术，系统表征了该体系的独特量子特性及其在量子信息处理中的应用潜力。

【结果部分】

1. 分子亚铁磁体的设计与表征
   通过STM操纵技术将FePc分子精确放置在Fe原子上方，DFT计算证实Fe(C₆
   H₆
   )形成半夹心结构。非弹性电子隧穿谱(IETS)显示20meV处的双台阶特征，自旋输运模拟揭示该体系需用哈密顿量H=J·S?_FePc
   ·S?_Fe(C6H6)
   +D·S_z,Fe(C6H6)
   ²
   描述，其中交换耦合J=14meV，各向异性D=1.9meV。与孤立Fe原子(S=2)不同，Fe(C₆
   H₆
   )自旋态降为S=1，这源于苯环配体引起的轨道重组。

2. 量子关联基态的证明
   ESR-STM测量显示FePc和Fe(C₆
   H₆
   )位点均呈现μ≈1μ_B
   的磁矩，表明形成关联基态。理论分析揭示该基态为不可分离的量子纠缠态|0?=(1/√3)|+1/2;0?-(√2/√3)|-1/2;+1?，负性(negativity)达η≈0.3。自旋密度图证实自旋信号在复合体两个位点均有分布，验证了理论预测。

3. 相干动力学性能突破
   脉冲ESR实验测得拉比振荡频率达95.5MHz(V_RF
   =60mV)，对应π时间T_π
   =5.24ns，比单原子Ti体系快2倍。泵浦-探针测量显示自旋寿命T₁
   达1.6μs，比原始FePc分子提高4倍。自旋输运计算表明，关联基态使非弹性散射概率从29%降至6%，解释了寿命延长的机制。

4. 可编程自旋耦合网络
   通过调控两个复合体间距(1.04nm)，实现了有效交换耦合J₂
   ^eff
   =-531MHz的铁磁耦合或J₂
   =1.2GHz的反铁磁耦合。四自旋模型模拟证实这些复合体可作为有效自旋1/2单元构建更大规模的自旋网络。

【结论与意义】
该研究开创性地在表面合成了具有量子关联特性的分子亚铁磁体，解决了分子自旋量子比特寿命短的关键问题。其创新点主要体现在三方面：首先，通过配体工程实现了S=1/2与S=1自旋的强耦合(J=14meV)，创下MgO表面自旋相互作用的强度纪录；其次，关联基态赋予体系内在的抗电子散射能力，使T₁
突破微秒量级；最后，复合体间的可编程耦合为构建复杂自旋网络奠定了基础。这种"自下而上"的量子工程策略不仅适用于表面科学，也可拓展至量子点、色心等其它量子技术平台，为发展可扩展的量子信息处理系统提供了新思路。