界面与体相缺陷协同修饰的多功能苯胺分子助力高效反式钙钛矿太阳能电池

针对反式钙钛矿太阳能电池（IPSCs）中晶粒尺寸小、缺陷密度高的问题，研究人员通过引入2,4-二氯苯胺（DCA）调控钙钛矿晶体生长，实现Pb2+ 和I- 缺陷钝化及A位空位填补。实验表明DCA处理后的薄膜载流子提取效率提升，接触势差（CPD）降低，最优浓度下器件效率达21.12%，为IPSCs性能优化提供了新策略。

　　

在新能源技术蓬勃发展的今天，钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其卓越的光电转换效率（PCE）和低成本制备潜力成为研究热点。其中，反式结构钙钛矿太阳能电池（IPSCs）因稳定性高、迟滞效应弱且兼容低温工艺，被视为下一代光伏技术的理想候选。然而，钙钛矿薄膜制备过程中普遍存在晶粒尺寸小、晶界多及缺陷密度高等问题，严重制约器件性能提升。如何通过分子设计同步调控晶体生长与缺陷钝化，成为突破效率瓶颈的关键。

针对这一挑战，来自四川的研究团队在《Journal of Alloys and Compounds》发表研究，创新性地将含氯芳香胺分子2,4-二氯苯胺（DCA）引入钙钛矿前驱体溶液。通过理论计算与实验验证相结合，系统探究了DCA对薄膜结晶动力学、缺陷态密度及界面接触的影响机制。研究采用静电势（ESP）分析、光致发光（PL）、时间分辨光致发光（TRPL）和开尔文探针力显微镜（KPFM）等技术，证实DCA的氨基（-NH₂
）能通过配位键钝化未配位Pb²⁺
缺陷，同时氯原子增强苯环与钙钛矿骨架的相互作用，实现体相与界面缺陷的协同修复。

关键实验技术
研究通过高斯16计算分析DCA分子静电势分布；采用旋涂法制备DCA修饰的钙钛矿薄膜；利用X射线衍射（XRD）表征晶体取向；通过PL/TRPL测试载流子复合动力学；结合KPFM测量表面接触势差（CPD）；最终制备完整器件并测试电流密度-电压（J-V）曲线。

研究结果

1. 分子作用机制
   ESP计算显示DCA的氨基呈现强负电性（蓝区），可有效锚定Pb²⁺
   ；苯环上氯原子通过空间位阻调控结晶速率，诱导形成大晶粒薄膜。

2. 缺陷钝化效应
   PL强度提升3倍，TRPL显示载流子寿命从78 ns延长至215 ns，证实DCA显著抑制非辐射复合。XPS证实Pb-N键形成，实现Pb²⁺
   和I^-
   双位点钝化。

3. 界面优化
   KPFM显示DCA处理薄膜的CPD值降低0.12 eV，表面电位分布更均匀，表明钙钛矿与电荷传输层（如NiO_x
   ）的能级匹配性改善。

4. 器件性能
   最优浓度1.0 mg/mL时，器件PCE达21.12%，填充因子（FF）提升至82.3%，开路电压（V_OC
   ）提高至1.12 V，且无明显迟滞效应。

结论与意义
该研究首次揭示DCA通过"结晶调控-缺陷钝化-界面优化"三重机制提升IPSCs性能。其意义在于：① 提出芳香胺分子设计新思路，兼顾疏水性与π共轭传输优势；② 阐明氯原子在稳定晶界、抑制离子迁移中的作用；③ 为开发高效稳定IPSCs提供可规模化应用的添加剂策略。团队特别指出，DCA的低成本与易加工特性，使其在钙钛矿/硅叠层电池等领域具有广阔应用前景。