铜催化剂电化学还原烟气杂质二氧化碳的效能影响及优化策略研究

针对烟气中杂质（N2 、O2 、SO2 、NO）对铜基催化剂电化学还原CO2 （CO2 RR）的干扰问题，研究人员通过设计PTFE气体扩散电极（GDE）架构和杂质耐受性实验，发现O2 导致>85%法拉第效率（FE）损失，而SO2 不可逆地将产物从C2+ 转向甲酸。该研究为直接利用工业烟气CO2 提供了关键解决方案，显著降低纯化成本。

　　

随着全球气候变化加剧，二氧化碳（CO₂
）减排成为紧迫议题。工业烟气作为主要CO₂
排放源（占比68%），其直接电化学转化技术可避免高成本纯化步骤，但烟气中的杂质（如N₂
、O₂
、SO₂
、NO）可能严重干扰反应效率。目前，铜（Cu）催化剂能将CO₂
转化为高附加值C₂₊
产物（如乙烯、乙醇），但杂质影响机制尚不明确。为此，比利时安特卫普大学的研究团队系统评估了杂质对CO₂
电化学还原（CO₂
RR）的影响，并提出创新性解决方案，相关成果发表于《Journal of CO₂
Utilization》。

研究采用商业铜纳米颗粒（60–80 nm）作为模型催化剂，通过气相色谱（GC）、高效液相色谱（HPLC）和扫描电镜（SEM）等技术，结合定制化流动电解池，分析了不同杂质条件下的产物分布。关键创新包括开发PTFE基气体扩散电极（GDE）以抑制氧还原反应（ORR），并通过电流密度优化提升C₂₊
选择性。

3.1 Cu催化剂筛选与性能
研究发现，60–80 nm铜颗粒在纯CO₂
条件下C₂₊
法拉第效率（FE）达29.7%（乙烯18.8%，乙醇6.3%），且在200 mA/cm²
时提升至45.2%。大颗粒（1 μm Cu₂
O）因性能不稳定被排除。

3.2 N₂
稀释效应
适度稀释（40–50% N₂
）可促进C-C耦合，C₂₊
FE达29.8%，但超过60% N₂
会引发CO₂
传质限制，导致氢气（H₂
）产率上升。

3.3 O₂
的影响与PTFE GDE设计
5% O₂
导致>85% FE损失至ORR。团队开发的PTFE GDE通过银（Ag）导电层替代传统碳基底层，将ORR损耗降至<50%，并在4% O₂
、350 mA/cm²
下实现40.1% C₂₊
FE。

3.4 NO与SO₂
的作用
201 ppm NO对反应无显著影响，但同等浓度SO₂
不可逆地将产物转向甲酸（FE>30%），归因于Cu₂
S表面重构。

结论表明，PTFE GDE可有效缓解O₂
干扰，而SO₂
需优先脱除以维持C₂₊
选择性。该研究为工业烟气直接电解提供了技术路径，显著降低CO₂
纯化成本（每吨节省275美元），推动碳中和技术经济性发展。