聚乙烯亚胺功能化SBA-15介孔二氧化硅用于CO2 直接空气捕获与耦合催化反应器甲烷转化研究

本研究针对全球气候变化背景下CO2 减排需求，开发了聚乙烯亚胺(PEI)功能化SBA-15介孔二氧化硅材料，系统考察其在直接空气捕获(DAC)条件下的CO2 吸附性能。研究发现50wt% PEI/SBA-15在400ppm CO2 浓度下具有6.0g/100g的捕获容量，湿度提升17%吸附性能。通过耦合Ni/Al2 O3 催化反应器，实现了80.4%的CO2 转化率和97.6%的CH4 选择性，为碳中性燃料生产提供了新思路。

　　

随着全球气候变化问题日益严峻，减少大气中二氧化碳浓度成为当务之急。自工业革命以来，大气CO₂
浓度已从285.5ppm升至409.9ppm，导致全球地表温度上升1.09°C。联合国《巴黎协定》提出将全球温升控制在2°C以内的目标，这要求开发有效的碳捕获与利用技术。直接空气捕获(DAC)技术因其能从低浓度(约416ppm)空气中捕集CO₂
而备受关注，但现有吸附材料在潮湿条件下的选择性和容量仍存在局限。

针对这一挑战，研究人员开发了基于介孔二氧化硅SBA-15的新型吸附材料。SBA-15具有高度有序的六方介孔结构，比表面积达721m²
/g，通过功能化聚乙烯亚胺(PEI)可显著提升其CO₂
捕获性能。研究团队系统考察了不同PEI负载量(30-50wt%)材料的吸附特性，发现50wt% PEI/SBA-15在400ppm CO₂
条件下展现出最佳性能。特别值得注意的是，64%相对湿度环境下材料的CO₂
吸附容量比干燥条件提高17%，这为解决实际大气环境中湿度影响提供了重要参考。

研究采用热重分析(TGA)和固定床捕获单元对材料性能进行系统表征。通过X射线衍射(XRD)和N₂
物理吸附证实了材料的结构特性，热重分析则用于评估其热稳定性和CO₂
吸附-脱附循环性能。在捕获条件优化方面，研究人员考察了温度(15-55°C)、CO₂
浓度(400-800ppm)以及氧气和湿度等因素的影响。

在材料表征方面，研究证实50PEI/SBA样品具有最高的CO₂
捕获容量。温度实验显示45°C为最佳吸附温度，此时CO₂
吸附容量达到7.32%。值得注意的是，吸附过程呈现典型的双阶段特征：初始快速吸附阶段和后续扩散控制阶段。动力学分析表明CO₂
吸附速率与气相浓度呈正比，符合一级反应动力学。

在实际应用方面，研究团队创新性地将捕获单元与下游催化反应器耦合。使用10% Ni/Al₂
O₃
催化剂时，在350°C反应温度下实现了80.4%的CO₂
转化率和97.6%的CH₄
选择性。特别重要的是，研究人员开发了分步脱附策略：先在45°C等温脱附水分，再升温至80°C脱附CO₂
，这一创新方法有效解决了水分对催化反应的干扰问题。

这项研究的意义在于：首先，开发的PEI功能化SBA-15材料在真实大气条件下表现出优异的CO₂
捕获性能；其次，建立的捕获-转化集成系统实现了从大气CO₂
到CH₄
的高效转化；最后，提出的分步脱附策略为实际DAC应用提供了重要技术参考。该成果为开发碳中性能源系统提供了新思路，相关研究发表在《Journal of CO₂
Utilization》上，对推动可再生能源储存和碳循环利用具有重要意义。