BDE-47对封盖沉积物柱中垂直氧化还原分带及微生物群落组装的影响机制研究

针对PBDEs（多溴联苯醚）在湖泊沉积物中的生态风险与修复难题，研究人员通过构建封盖沉积物柱模型，探究BDE-47对垂直氧化还原分带（NO3 ? /SO4 2? /TDFe/TDMn）及微生物群落的影响。结果表明，封盖层（ZnFe-LDHs@QS）提升沉积物氧化还原电位，BDE-47促进微生物网络连通性并抑制铁还原，首次揭示封盖条件下PBDEs的氧化还原调控自然衰减机制，为湖泊沉积物治理提供新思路。

　　

论文解读：

多溴联苯醚（PBDEs）作为典型的疏水性有机污染物（HOCs），因其强脂溶性和高持久性，在湖泊沉积物中不断累积，成为生态风险管理的焦点。尽管沉积物封盖技术（in situ capping）被广泛用于控制内源污染，但PBDEs在封盖条件下的迁移转化规律及其对沉积物微生物生态的影响仍不明确。尤其令人担忧的是，沉积物既是PBDEs的“汇”也是“源”——当环境条件变化时，吸附的PBDEs可能重新释放至孔隙水和上覆水体，威胁水生生态系统健康。更复杂的是，PBDEs的自然衰减依赖脱卤细菌（OHRB）的还原脱溴作用，而封盖层可能通过改变氧化还原环境干扰这一过程。中国地质大学（武汉）的研究团队选择典型PBDEs同系物BDE-47，创新性地采用锌铁层状双氢氧化物包覆石英砂（ZnFe-LDHs@QS）作为封盖材料，通过实验室柱实验揭示了封盖与BDE-47的互作机制。

研究团队从武汉喻家湖采集沉积物，构建两组平行柱系统（0-16 cm分层），分别注入BDE-47（BDE组）与空白对照（noBDE组），监测60天内氧化还原指标（NO₃
^?
、SO₄
^2?
、总溶解铁TDFe、总溶解锰TDMn）和微生物群落变化。通过高通量测序和网络分析解析微生物响应，结合BDE-47空间分布评估其迁移规律。

Changes of redox indicator before and after capping
封盖前，SO₄
^2?
浓度随深度递减（15.40→3.55 mg·L^?1
），而TDFe/TDMn在8-16 cm层活跃。封盖后，BDE组出现显著分层：SO₄
^2?
在注入层（4-6 cm）降低，而TDMn/TDFe在封盖层（0-1 cm）升高，表明BDE-47抑制了硫酸盐还原但促进铁/锰氧化。

The formation of redox zonation in the capped sediment columns
封盖层使表层沉积物氧化电位升高，形成从好氧到厌氧的垂直梯度。BDE-47的加入打破传统电子受体消耗序列，导致铁还原与硫酸盐还原的耦合关系反转，这种异常现象可能与BDE-47竞争电子传递有关。

Microbial community assembly under BDE-47 stress
α多样性在BDE组下降，但网络分析显示微生物连通性增强，如产甲烷菌Methanolinea（广古菌门）与黄杆菌Flavobacterium（脱卤共生菌）在封盖层富集。特别值得注意的是，BDE组中微生物类群与铁呈负相关，暗示BDE-47可能通过干扰铁循环重塑群落功能。

BDE-47 migration and natural attenuation
BDE-47初始集中于4-6 cm层，60天后向上迁移0.4-0.7 cm且分布范围扩大（0.5-1.0 cm），但总质量未显著减少。这种“扩散不衰减”模式提示封盖可能通过氧化还原调控延缓而非彻底降解PBDEs。

该研究首次阐明封盖沉积物中PBDEs的氧化还原驱动自然衰减机制，为理解BDE-47的生态风险提供了微生物尺度证据。实践上，ZnFe-LDHs@QS封盖层既能固定磷（控制富营养化），又可培育脱卤功能菌群，实现污染物协同控制。理论层面，发现BDE-47通过干扰铁循环重塑微生物互作网络，为HOCs-微生物-地球化学耦合研究开辟新视角。论文发表于《Journal of Contaminant Hydrology》，为湖泊沉积物精准治理提供了科学范式。