镍含量调控催化剂促进废弃口罩催化热解产氢及碳纳米材料质量优化研究

【字体: 时间:2025年06月06日 来源:Journal of CO2 Utilization 7.2

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  推荐:针对废弃口罩带来的环境挑战,研究人员通过两区催化热解系统,优化Ni/Al2 O3 、Ni/Zeolite 4?A和LaNiO3 中镍含量比例,实现H2 浓度最高达64.6?vol%,并生成高纯度石墨状碳纳米材料,为塑料废弃物资源化提供新策略。

  

随着全球塑料产量突破3亿吨/年,一次性口罩在COVID-19疫情期间消耗量超30亿只,其不可降解特性导致土壤污染和微塑料积累问题严峻。传统焚烧或填埋处理不仅造成资源浪费,还释放有害物质。尽管已有研究探索口罩作为聚合物添加剂或热解油原料,但产物选择性低、价值有限。为此,韩国研究团队在《Journal of CO2 Utilization》发表研究,通过精准调控镍基催化剂中活性金属比例,同步实现高效产氢和高品质碳纳米材料制备。

研究采用两阶段管式反应器,结合热解(550°C)与催化重整(800°C),在CO2
氛围下对比分析不同镍负载量催化剂(10-25?wt%)的性能。通过GC-TCD在线监测气体产物,并运用拉曼光谱、SEM/TEM和TPO表征碳材料结构。

3.1. 原料特性
口罩滤芯由82?wt%聚丙烯(PP)和18?wt%聚乙烯(PE)组成(FT-IR验证),TGA显示主分解峰在466.3°C。元素分析证实其富含碳氢组分(C+H>95?wt%),为热解提供理想碳源。

3.2. 催化剂表征
XRD证实LaNiO3
中镍以氧化态存在,而浸渍催化剂(Ni/Al2
O3
、Ni/Zeolite 4?A)中镍呈还原态(Ni0
)。SEM-EDS显示LaNiO3
镍分散更均匀,ICP-OES验证实际镍负载量(24.6-28.6?wt%)。

3.3. 碳材料特性
拉曼光谱D/G峰强度比表明:镍含量提升显著改善碳材料石墨化程度(Ni(25)/Al2
O3
最低达0.393)。TEM观察到管状碳纳米结构,TPO显示其氧化温度>600°C,且Ni(25)/Zeolite 4?A积碳量最高(51.87?wt%)。

3.4. 气体产物分析
镍含量增加使H2
峰值浓度提升37%(Ni(10)/Zeolite 4?A:37.55?vol%→Ni(25)/Zeolite 4?A:62.97?vol%)。LaNiO3
因晶格氧迁移性表现最佳(64.6?vol%),而CH4
产量随镍含量增加而降低,证实镍促进甲烷裂解。CO生成受载体酸碱性影响,LaNiO3
通过Boudouard反应产生最多CO(12.96?vol%)。

该研究证实镍含量比例是调控H2
产率和碳材料质量的关键因素,25?wt%镍负载催化剂在CO2
氛围下兼具高效产氢(>60?vol%)与高品质纳米碳制备能力。LaNiO3
因其独特的镍分散性和氧迁移能力成为最优选择,为废弃口罩"变废为宝"提供双产物回收路径。此技术有望推广至其他塑料废弃物处理,推动"碳中和"目标下资源循环体系的构建。

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