扭转双层石墨烯的光电子衍射研究：原子尺度堆叠结构与扭转角解析新方法

研究人员针对二维材料范德华(vdW)异质结构中原子堆叠构型难以精准表征的问题，通过理论模拟系统研究了光电子衍射(PED)技术在扭转双层石墨烯(BLG)结构解析中的应用，揭示了PED对堆叠方式(AA/AB)、扭转角及层间距离的敏感性，为vdW材料原子级结构表征提供了新工具。

　　

近年来，二维材料范德华(vdW)异质结构的堆叠调控成为凝聚态物理研究的前沿热点。当两层石墨烯以特定角度(如魔角约1.1°)扭转时，会形成摩尔超晶格并产生平带电子结构，引发关联绝缘态、超导等量子现象。然而，传统表征技术难以同时获取原子堆叠、扭转角等关键参数。法国研究团队在《Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena》发表研究，通过理论模拟系统评估了光电子衍射(PED)技术对扭转双层石墨烯(BLG)结构的解析能力。

研究采用全多重散射球面波簇计算(MsSpec程序)，基于Hedin-Lundqvist交换关联势，设置内势为12.5 eV，模拟不同堆叠(Bernal/AA)和扭转角(0°-30°)下C 1_s
能级的光电子衍射图样。通过对比实验数据验证了计算方法的准确性，并创新性地分离了底层与顶层石墨烯的PED信号。

【PED sensitivity to BLG stacking】
模拟结果与SiC(0001)衬底上BLG的实验PED数据高度吻合，证实AA堆叠在极角60°处呈现六重对称特征峰，而Bernal堆叠则表现为三重对称。这种差异源于底层碳原子与相邻层原子的空间排列差异。

【Conclusion】
研究发现：(1)小扭转角(<5°)时PED反映局域Bernal/AA堆叠特征；(2)特定共格角(如21.8°)下PED图案可区分子晶格交换(SE)奇偶性；(3)30°扭转时出现十二重准晶衍射特征。通过分析垂直发射调制函数，证实PED对层间距变化灵敏度达0.01 ?。

该研究首次建立了PED与BLG扭转结构的定量关联，为vdW异质结构的原子级表征提供了新范式。S. Tricot等学者指出，该方法可拓展至其他二维材料体系，对理解魔角石墨烯中的电子关联效应具有重要意义。研究获得欧盟"EU-SpecLab"项目(101073486)和法国国家科研署(ANR-22-CE30-0008)支持。