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碳布负载PtZnCu三元纳米合金的原位合成及其在超灵敏电化学氨氮检测中的应用研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月06日 来源:Journal of Electroanalytical Chemistry 4.1
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针对水体氨氮污染监测中高灵敏度传感器的需求,吉林科研团队通过一步电沉积法在碳布(CC)上制备PtZnCu三元纳米合金电极(PtZnCu-CC)。研究结合密度泛函理论(DFT)证实该材料通过调控Pt电子结构增强氨氮电催化氧化能力,实现0.5-1000 μM宽线性范围、23.9 μA μM?1 cm?2 高灵敏度和8.37 nM超低检测限(LOD),为高性能电化学传感器设计提供新思路。
水体中氨氮污染是威胁生态环境和人类健康的重大隐患,过量氨氮不仅导致水体富营养化,还会通过饮用水摄入引发中毒风险。传统检测方法面临操作复杂、耗时长的瓶颈,而基于铂(Pt)的电化学传感器虽具备高灵敏度,却受制于Pt的高成本和易中毒缺陷。针对这一难题,吉林科研团队在《Journal of Electroanalytical Chemistry》发表研究,通过创新性设计PtZnCu三元纳米合金电极,实现了氨氮检测技术的突破性进展。
研究采用循环伏安法(CV)动态电位扫描技术,在酸化处理的碳布(CC)基底上实现Pt、Zn、Cu三种金属的一步共沉积。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等表征手段确认纳米合金形貌,结合差分脉冲伏安法(DPV)评估电化学性能,并利用密度泛函理论(DFT)计算揭示反应机制。
Morphological and structural characterizations
SEM显示PtZnCu-CC电极形成独特的纳米花簇结构,XRD证实合金化使Pt晶格常数从3.92 ?扩大至3.96 ?。X射线光电子能谱(XPS)表明Zn、Cu的引入使Pt 4f电子结合能正移0.3 eV,优化了电子结构。
Electrochemical performance
在0.1 M NaOH电解液中,PtZnCu-CC的氨氮氧化峰电流达2.71 mA cm?2
,较纯Pt电极提升3.2倍。DPV测试显示其灵敏度达23.9 μA μM?1
cm?2
,且对Cl?
、NO3
?
等干扰物具有优异选择性。
DFT calculations
理论计算揭示PtZnCu同时继承PtCu降低d带中心(减弱NH3
过度吸附)和PtZn抗Fenton效应(减少OH·腐蚀)的优势,使NH2
吸附能稳定在?2.31 eV,各步反应自由能差≤0.45 eV,显著优化反应动力学。
该研究开创性地将三元合金设计理念引入氨氮传感器领域,通过多金属协同效应突破二元合金的性能天花板。所制备的自支撑电极省略了传统涂覆工艺,其8.37 nM的检测限(LOD)较现有技术降低1个数量级,为水体污染实时监测提供了革命性解决方案。研究不仅建立
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