溶剂锚定效应调控非易燃共晶凝胶聚合物电解质界面锂离子传输动力学提升锂金属电池性能

为解决高活性溶剂导致的界面兼容性差和安全隐患问题，研究人员通过溶剂锚定策略重构Li+ 溶剂化结构，开发了基于LiTFSI-环丁砜（SL）深共晶溶剂（DES）的非易燃共晶凝胶聚合物电解质（DIPE）。该电解质通过聚合物骨架与SL的偶极相互作用抑制溶剂分解，形成TFSI? 主导的SEI/CEI保护层，使Li|DIPE|Li电池实现1000小时循环寿命，Li|DIPE|LCO电池700次循环容量保持率达90.7%，为高安全锂金属电池电解质设计提供了新思路。

　　

锂金属电池因其超高理论容量（3860 mA h g^?1
）和最低电化学电位（-3.04 V vs. SHE）被视为下一代储能器件，但传统液态电解质（LEs）的易燃性和与电极的副反应严重制约其发展。凝胶聚合物电解质（GPEs）虽兼具固态电解质的安全性和液态电解质的离子传导优势，但高活性溶剂（如环丁砜SL）的引入仍会导致界面不稳定和热失控风险。山东大学的研究团队在《Journal of Energy Chemistry》发表研究，通过创新性溶剂锚定策略，开发出兼具高安全性和优异界面动力学的非易燃共晶GPE（DIPE）。

研究采用聚乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯（PETPTA）聚合物骨架与LiTFSI-SL基深共晶溶剂（DES）原位聚合，结合氟代碳酸乙烯酯（FEC）和四氟乙基醚（TTE）添加剂，通过偶极相互作用锚定SL分子。关键实验技术包括：1）溶剂化结构表征（Raman、FTIR）；2）界面阻抗动态分析；3）对称电池/全电池电化学测试；4）燃烧实验验证非易燃性；5）分子动力学模拟验证锚定机制。

设计机制与DIPE表征
通过PETPTA骨架的-CH₂
与SL的-S=O偶极相互作用，打破SL对Li⁺
的溶剂化主导，使TFSI^?
进入内层溶剂化鞘，形成富阴离子的SEI/CEI保护层。DIPE的离子电导率达1.22 mS cm^?1
（30°C），锂离子迁移数提升至0.62。

电化学性能
Li|DIPE|Li对称电池在0.1 mA cm^?2
下稳定循环超1000小时，极化电压仅25 mV。Li|DIPE|LCO全电池在0.3 C倍率下700次循环容量保持率90.7%，且在高镍NCM811正极中同样表现优异。

结论与意义
该研究首次在GPE中实现溶剂锚定效应调控Li⁺
溶剂化环境，在不增加锂盐浓度前提下，通过分子间相互作用抑制高活性溶剂分解，同步提升界面稳定性和安全性。DIPE的4.9 V电化学窗口和1.22 mS cm^?1
离子电导率使其兼具实用性与学术创新性，为开发高能量密度、高安全锂金属电池提供了新范式。