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钯/碳-氧化钼/钼箔阴极电催化还原氯酸盐:基于H*作用下MoOX 多相转化的高效环境治理策略
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月06日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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针对工业副产物氯酸盐(ClO3 ? )的环境污染难题,研究人员开发了Pd/C-MoOX /MF复合阴极材料,通过钯氢化与多价态钼(Mo)的电子转移协同作用,在pH 2.0、3V条件下实现98.24%的ClO3 ? 还原效率。该研究为替代贵金属催化剂、避免氢气风险提供了创新方案。
氯酸盐(ClO3
?
)作为氯碱工业消毒剂生产的副产物,具有强氧化性和环境持久性,能干扰人体甲状腺碘吸收,WHO限定其饮用水标准为0.7mg·L?1
。传统贵金属催化还原需依赖危险氢气环境且易受卤素离子抑制,而电催化技术又面临原子氢(H*)利用率低、副产H2
等问题。山西某研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,通过恒电位氧化钼箔(MF)制备非晶态氧化钼(MoOX
/MF),再负载钯/碳(Pd/C)构建复合阴极(Pd/C-MoOX
/MF),实现了无外源氢条件下的高效ClO3
?
电催化还原。
研究采用X射线衍射(XRD)分析材料相态,结合电化学测试优化反应参数。通过表征发现MoOX
保持非晶态结构,Pd以分散颗粒形式存在。在pH 2.0、3V条件下,Pd/C的氢化能力与Mo物种的多价态(如MoVI
/MoIII
)电子转移协同作用,使ClO3
?
完全转化为Cl?
,速率达98.24%。动力学分析表明,MoOX
表面氧空位促进H*吸附转移,而Pd/C加速氢活化,二者协同降低反应能垒。
材料表征部分显示,XRD谱图中仅检测到Mo基体和Pd的特征峰,证实MoOX
的非晶态特性。电化学测试表明,酸性条件(pH 2.0)最有利于ClO3
?
还原,电压超过3V时副反应加剧。通过对比实验发现,单独Pd/C或MoOX
/MF的催化效率均低于复合电极,验证了协同效应。
结论指出,该研究开创性地利用非贵金属氧化物与少量Pd的组合,突破传统催化对贵金属和氢气的依赖。MoOX
的多相转化机制为设计新型环境催化剂提供思路,其原料廉价、工艺简单的特点具有工业化应用潜力。讨论部分强调,该方法可拓展至其他卤素含氧酸盐(如BrO3
?
、ClO4
?
)处理,为绿色水处理技术发展指明方向。
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