机器学习驱动的金属有机框架材料光催化去除甲硫醇性能预测与关键因素解析

针对低浓度恶臭气体甲硫醇(CH3 SH)治理难题，研究人员创新性地采用机器学习(ML)技术预测金属有机框架(MOFs)材料的光催化性能。通过构建包含180个样本和13个结构描述符的数据集，发现金属中心、有机配体等5个关键因素主导催化效率，其中XGBoost模型预测精度最高(R2=0.97)。该研究为高效MOFs材料的设计提供了数据驱动的新范式，对环境污染治理具有重要意义。

　　

恶臭污染已成为继PM_2.5
之后最受关注的环境问题之一，其中甲硫醇(CH₃
SH)因其极低嗅觉阈值(0.67×10^-10
)和强毒性备受关注。传统处理技术如吸附法易饱和、生物法占地大，而光催化技术虽具潜力，但材料筛选效率低下。金属有机框架(MOFs)因其可调的孔隙结构和活性位点成为理想光催化剂，然而超过9万种已知MOFs的结构复杂性使得实验筛选举步维艰。

针对这一挑战，浙江工业大学的科研团队在《Journal of Hazardous Materials Advances》发表创新研究，首次将机器学习(ML)应用于MOFs光催化CH₃
SH去除的性能预测。研究整合文献数据与实验测量，构建包含180个样本的多维数据集，涵盖金属中心、有机配体、比表面积(S_BET
)、孔体积等13个关键特征。采用XGBoost、随机森林(RF)等五种算法建模，通过特征重要性分析和三维交互可视化，揭示了材料构效关系的深层规律。

关键技术方法包括：1) 水热法合成MOFs材料库；2) 不锈钢反应器结合气相色谱(GC-FPD)测定CH₃
SH去除率；3) Spearman相关性分析和SHAP值评估特征贡献；4) 80/20比例划分训练集-测试集进行模型验证；5) 网格搜索优化超参数。

研究结果方面：

1. 数据描述：样本S_BET
   呈现广谱分布(16.64-3483 m²
   /g)，CH₃
   SH去除率跨度达2.98%-86.62%，Cu金属中心占比最高(34.11%)。

2. 特征重要性：RF算法显示金属中心(27.32%)和有机配体(23%)贡献最大，其中Cu-1-H-吡唑-4-羧酸组合表现出特异性协同效应。

3. 模型选择：XGBoost表现最优(R2=0.97)，而线性模型(LM)仅0.63，证实MOFs性能预测存在显著非线性特征。交叉验证显示RF模型更具稳定性。

4. 部分依赖分析：S_BET
   在2000-2500 m²
   /g区间出现性能平台期，反应时间和催化剂剂量呈现边际效应递减规律。

5. 协同效应：3D交互图揭示Cu金属中心与中等S_BET
   (约2000 m²
   /g)、特定配体组合可实现86.6%的峰值去除率，而Ni/Zr基MOFs即使增加剂量仍效果有限。

该研究突破传统"试错法"局限，首次建立MOFs光催化CH₃
SH去除的定量预测模型。发现的结构-活性关系为定向设计高性能材料提供理论依据：Cu金属中心通过形成Cu-S键活化硫醇，而1-H-吡唑-4-羧酸配体促进质子转移；适中的S_BET
既能暴露足够活性位点又避免传质限制。提出的数据驱动策略可推广至其他环境污染物治理领域，为《空气质量持续改善行动计划》中的恶臭防控提供技术支撑。未来研究可结合高通量计算与自动化合成，进一步加速环保材料的开发周期。