综述：电化学驱动催化剂中原子种类的定制用于高效氨氧化以实现氢生产和废水处理

这篇综述系统探讨了电化学（EC）和光电化学（PEC）氨氧化反应（AOR）在清洁能源技术中的关键作用，重点分析了其通过低能耗（0.43?V）实现氢（H2 ）生产和氨废水处理的潜力，同时提出克服反应动力学迟滞、催化剂失活等挑战的策略，为可持续能源转化与环境修复提供了创新视角。

　　

Abstract

氨氧化反应（AOR）作为连接氢经济与环境修复的桥梁，正成为解决能源危机和碳排放问题的前沿技术。电化学（EC）和光电化学（PEC）驱动的AOR在常温条件下兼具制氢（HER耦合）与氨氮废水净化的双重优势，其理论电压需求（0.43?V）显著低于传统水电解（1.23?V）。然而，AOR的工业化应用仍受限于缓慢的反应动力学、高过电位及催化剂中毒（如*N中间体吸附）等问题。

Introduction

氨作为氢载体（17.8?wt%氢含量）因其低液化压力（～10?bar）和成熟基础设施备受关注。通过AOR可实现碳中性能量转换，产物N₂
和硝酸盐可进一步用于化工与医药领域。相比甲醇氧化（MOR）等反应，AOR的碳中性特性使其在耦合HER时避免CO₂
排放，但现有催化体系仍面临选择性低、稳定性差等瓶颈。光电催化通过半导体（如TiO₂
）的光生空穴注入可降低过电位，但需优化电荷分离效率与界面接触。

Fundamentals of the ammonia oxidation reaction

AOR路径高度依赖pH环境：酸性条件下NH₄
⁺
间接氧化，而碱性介质中NH₃
直接脱氢生成NH₂
中间体。理论计算表明，Pt(100)晶面对N吸附能最优，但易被NO_x
毒化。近期研究通过调控Ru-Ir双原子位点，实现了N₂
选择性达98%。

Electrocatalytic design strategies for AOR

1. 原子级调控：单原子催化剂（SACs）如Fe-N-C可优化d带中心，减弱*N结合能；
2. 合金工程：Pt₃
   Co核壳结构通过应变效应提升本征活性；
3. 载体效应：氮掺杂碳纳米管负载的Pd纳米颗粒增强电子转移；
4. 界面工程：MoS₂
   /Ni(OH)₂
   异质结促进NH₃
   吸附活化。

Catalytic design for PEC AOR

BiVO₄
/CoPi光阳极通过Z型机制实现可见光驱动AOR，光电流密度达3.2?mA/cm²
。关键挑战在于抑制光腐蚀和拓宽光谱响应范围，α-Fe₂
O₃
通过Ti掺杂可将载流子扩散长度提升至20?nm。

Summary and perspectives

未来研究需聚焦：1）原位表征技术解析AOR动态过程；2）开发抗毒化非贵金属催化剂；3）集成PEC系统与膜分离技术。氨能源网络的构建将推动可再生能源在环境与能源领域的深度融合。