钙钛矿量子点协同增强聚酰亚胺薄膜负载簇催化剂复合材料的光催化CO2 -甲醇转化效率

【字体: 时间:2025年06月06日 来源:Journal of Industrial and Engineering Chemistry 5.9

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  为应对碳中和挑战,研究人员开发了一种基于聚酰亚胺(PI)薄膜的CuO/ZnO簇催化剂复合体系,通过引入钙钛矿量子点(PQD)作为光敏剂和CO2 吸附功能化设计,实现了11.9 mmol/g(catalyst)的甲醇产率,为大气CO2 资源化提供了新型仿生光催化解决方案。

  

随着全球碳中和目标的紧迫性日益凸显,如何高效转化温室气体CO2
为高附加值化学品成为科学界的研究热点。当前CO2
光催化转化技术面临三大瓶颈:传统催化剂活性位点暴露不足、CO2
吸附能力有限,以及光能利用率低下。针对这些问题,台湾科技大学的研究团队在《Journal of Industrial and Engineering Chemistry》发表了一项突破性研究,通过仿生叶绿体光合作用原理,构建了具有三重增效机制的新型薄膜光催化系统。

研究团队采用飞秒脉冲激光合成技术(反应时间仅1分钟)制备CuO/ZnO量子点簇催化剂,创新性地将钙钛矿量子点(CsPbX3
, PQD)作为光敏剂引入体系,并选用水解处理的Kapton聚酰亚胺(PI)薄膜作为载体。通过X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等表征手段,证实PQD能直接接近CuO活性位点实现高效能量转移。

Characteristics of catalysts on PI film
研究发现水解处理的PI薄膜表面形成羧酸盐和胺基团,其CO2
吸附容量达1.8 mmol/g,接触角从78°降至35°的亲水性改变显著促进反应物传输。透射电镜(TEM)显示簇催化剂粒径较纳米颗粒减小60%,比表面积提升3倍。

Conclusions
该体系通过三重协同效应实现性能突破:PQD的光捕获能力使光吸收范围扩展至可见光区;量子点簇的尺寸效应产生表面等离子体共振;PI薄膜的CO2
富集功能实现反应物局部浓度提升。最终获得11.9 mmol/g(catalyst)的甲醇产率,较传统体系提高400%,且薄膜经10次循环后仍保持90%活性。

这项研究的重要意义在于:首次实现PQD-金属氧化物簇催化剂的分子级耦合,开创了"光敏剂-催化剂-吸附剂"三位一体设计范式;开发的薄膜反应器可直接在环境条件下运行,为开发大气CO2
直接转化装置奠定基础。正如通讯作者Toyoko Imae教授指出,该技术路线有望发展成类似植物叶片的分布式碳中和技术。

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