界面行为精准调控实现单壁碳纳米管手性选择性生长的突破性研究

针对单壁碳纳米管(SWCNTs)手性控制生长的难题，西北工业大学团队通过设计SiO2 @ZrO2 /Fe催化剂体系，创新性地利用SiO2 界面调控促进单斜晶ZrO2 形成，实现晶格氧的精准释放。该研究成功实现(10,9)型SWCNTs选择性生长（丰度>54%），为大规模制备特定手性SWCNTs提供了新思路。

　　

在纳米材料研究领域，单壁碳纳米管(Single-Walled Carbon Nanotubes, SWCNTs)因其独特的结构和优异的性能一直备受关注。这些由单层石墨烯卷曲而成的管状结构，其电子能带特性完全取决于卷曲方式——即(n,m)指数定义的手性。这种"结构决定性能"的特点使得特定手性SWCNTs在晶体管、传感器等前沿应用中展现出巨大潜力。然而，就像试图培育特定品种的玫瑰一样，科学家们发现要精确控制SWCNTs的手性生长异常困难。过去二十年里，虽然研究者们开发出了多种催化剂体系，如SiO₂
负载的Co/Mo双金属催化剂能富集(6,5)和(7,5)型SWCNTs，W₆
Co₇
固体合金催化剂甚至实现了(12,6)型92%的惊人丰度，但这些方法普遍存在催化剂制备复杂、活性低等问题，难以实现大规模生产。更令人困扰的是，高活性的Fe、Co基催化剂往往只能选择性生长少数几种手性管型，严重限制了SWCNTs的应用多样性。这些挑战的核心在于：如何精准调控催化剂表面环境，实现特定手性SWCNTs的稳定生长？

西北工业大学的研究团队在《Journal of Materials Science》发表的研究给出了创新性解决方案。他们巧妙地设计了三元催化剂体系：以高活性的Fe作为催化活性中心，ZrO₂
作为晶格氧供给源，SiO₂
则扮演界面调控者的角色。通过简单的水热法制备出SiO₂
@ZrO₂
/Fe催化剂，系统研究了SiO₂
界面调控对ZrO₂
晶格氧释放行为的影响机制。研究采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等表征手段确认催化剂结构，通过拉曼光谱(Raman)和近红外荧光光谱(NIR)定量分析SWCNTs手性分布，并结合密度泛函理论(DFT)计算揭示了选择性生长机理。

【结果与讨论】部分的研究发现极具启发性。SiO₂
的界面调控作用促使ZrO₂
形成富含晶格氧的单斜相(m-ZrO₂
)，这种晶型在化学气相沉积(CVD)生长过程中发生单斜-四方(m-t)相变时，会精准释放晶格氧到Fe纳米颗粒表面。这些活性氧物种展现出双重功效：一方面在成核阶段原位刻蚀金属性SWCNTs(m-SWCNTs)，另一方面通过调节碳片段浓度维持准静态生长条件。这种独特的表面环境使得(10,9)手性管——因其在催化剂表面形成能最低——获得超过54%的生长优势。DFT计算进一步证实，界面调控的精确度直接决定了晶格氧释放的时空分布，这是实现手性选择性的关键。

【结论】部分凝练了研究的核心发现。SiO₂
@ZrO₂
/Fe催化剂体系通过界面行为精准调控，实现了三方面突破：一是建立了晶格氧释放与手性选择性的构效关系；二是开发出同时具备高活性和选择性的Fe基催化剂；三是拓展了可选择性生长的手性范围。(10,9)SWCNTs的高选择性生长不仅丰富了手性可控合成的工具箱，更重要的是，这种通过界面工程调控晶格氧的策略为其他纳米材料的可控合成提供了普适性思路。正如研究者Lei Yang和Tingkai Zhao在论文中强调的，这项工作的意义不仅在于获得特定手性SWCNTs，更在于揭示了"界面调控-晶格氧释放-生长动力学"的级联作用机制，为未来设计更高效的纳米材料合成体系奠定了理论基础。