Ba2 YFeO5 中分离FeO4 四面体晶格的自旋有序性：超超交换作用驱动的反铁磁结构解析

本研究通过粉末中子衍射（PND）揭示了Ba2 YFeO5 在5.5 K以下的磁结构，发现其独特的反铁磁序由Fe3+ 通过超超交换（SSE）作用实现，突破了传统超交换（SE）受限的框架。研究阐明了层间自旋交替排列的机制，并指出晶体场效应（CEF）和磁偶极相互作用（MDD）的协同贡献，为孤立磁性中心的长程有序设计提供了新思路。

　　

在磁性材料研究领域，孤立磁性中心的长程有序机制一直是挑战性课题。传统超交换（SE）作用需要磁性离子通过共享氧原子直接耦合，而Ba₂
YFeO₅
中FeO₄
四面体被YO₆
八面体完全隔离，形成独特的“磁性孤岛”结构。2012年Luo和Hayward合成该化合物时未发现磁有序现象，直到后续研究检测到5.5 K的反铁磁转变温度（T_N
），才引发对其特殊磁耦合机制的探索。

中国科学院等机构的研究人员通过粉末中子衍射（PND）结合Rietveld精修，首次解析了Ba₂
YFeO₅
的低温磁结构。研究发现其自旋有序表现为沿a轴堆叠的反铁磁褶皱层，层内自旋呈↑或↓排列，层间夹角达69°。这种特殊构型源于六种超超交换（SSE）路径的竞争，其中J₆
耦合主导层间相互作用，而J₁
-J₅
耦合决定层内自旋排列。研究还发现晶体场效应（CEF）和磁偶极相互作用（MDD）对稳定最终自旋取向具有重要贡献。该成果发表于《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》，为设计新型隔离磁性体系提供了理论依据。

关键技术包括：1）瑞士保罗谢尔研究所（PSI）的低温PND实验（λ=2.459?）；2）FullProf软件进行Rietveld精修；3）基于SSE路径的磁耦合强度计算；4）2-140°范围的X射线衍射验证样品纯度。

Abstract
研究通过PND确认磁结构为交替褶皱层堆叠，自旋方向受SSE和次级效应共同调控。

Introduction
阐明Ba₂
YFeO₅
作为SSE研究模板的价值，其结构特征排除了传统SE作用可能性。

Experimental details
采用PND在1.7K/20K对比测试，结合XRD确保样品质量，空间群确定为P2₁
/n。

Results
精修显示磁矩1.3μ_B
/Fe³⁺
，磁胞为2a×b×c，层内自旋呈对角线方向交替排列。

Inventory of the magnetic interactions
识别六种SSE路径，J₆
耦合强度最大（-0.21meV），层间作用主要通过Fe-O-Y-O-Fe路径实现。

Conclusion
首次证实纯SSE体系可实现长程磁有序，层间夹角69°的特殊构型为多机制协同作用结果。

该研究突破了对磁性耦合的传统认知，证明即使没有直接交换作用，通过精心设计晶体结构仍可实现可控磁有序。V. Caignaert等提出的SSE主导模型，为开发新型磁存储材料和量子计算载体提供了新方向，特别是对构建拓扑磁结构具有启发意义。