金纳米颗粒嵌入聚(N-异丙基甲基丙烯酰胺)纳米凝胶的合成、表征及催化应用

【字体: 时间:2025年06月06日 来源:Journal of Molecular Liquids 5.3

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  研究人员针对工业废水中有毒硝基芳香化合物和染料难降解问题,开发了金纳米颗粒(AuNPs)嵌入聚(N-异丙基甲基丙烯酰胺)(P(NPM))纳米凝胶的催化体系。通过沉淀聚合法制备的Au@P(NPM)杂化纳米凝胶,经FTIR、UV-Vis、TEM等表征证实其结构稳定性,在NaBH4 存在下可高效催化4-硝基苯胺(4-NiA)、甲基橙(MeO)和亚甲基蓝(MeB)的还原反应,为环境污染物治理提供了新型纳米催化剂。

  

工业废水中的硝基芳香化合物和合成染料是环境治理的顽疾,这些物质不仅难以降解,还会通过生物累积威胁生态系统和人类健康。传统处理方法存在效率低、能耗高等缺陷,而贵金属纳米颗粒虽催化性能优异,却易因聚集失活。如何设计兼具高催化活性和稳定性的纳米材料,成为当前环境催化领域的关键挑战。

针对这一科学问题,巴基斯坦旁遮普大学的研究团队创新性地将金纳米颗粒(AuNPs)嵌入温度响应性聚(N-异丙基甲基丙烯酰胺)(P(NPM))纳米凝胶中,构建了Au@P(NPM)杂化催化系统。该成果发表于《Journal of Molecular Liquids》,通过系统的合成表征与催化测试,证实该材料可高效降解4-硝基苯胺(4-NiA)、甲基橙(MeO)和亚甲基蓝(MeB)等典型污染物,为工业废水处理提供了新思路。

研究采用沉淀聚合法构建P(NPM)纳米凝胶网络,通过原位化学还原将AuNPs固定于凝胶孔隙中。关键技术包括:利用FTIR验证聚合反应完成(C=C键特征峰消失),UV-Vis检测AuNPs表面等离子共振峰(521 nm),TEM观测纳米颗粒分布(50±5 nm),以及TGA分析热稳定性。催化实验通过监测特征吸收峰变化计算表观速率常数(kapp
),并考察催化剂用量对反应动力学的影响。

【材料与方法】
研究选用N-异丙基甲基丙烯酰胺(NPM)为单体,N,N'-亚甲基双丙烯酰胺(BIS)作交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂,采用79°C沉淀聚合法构建三维网络结构。AuNPs通过还原氯金酸(HAuCl4
·3H2
O)原位生成,纳米凝胶的智能溶胀特性为金属负载提供了理想微环境。

【结果与讨论】
FTIR光谱显示1600 cm?1
处单体C=C键特征峰消失,证实聚合反应完全。UV-Vis在521 nm处的特征峰证实AuNPs的成功负载,其局部表面等离子体共振(LSPR)效应显著增强光吸收能力。TEM显示AuNPs均匀分散于凝胶基质,平均粒径50±5 nm,未出现聚集现象。热重分析表明杂化凝胶在300°C内保持稳定,优于纯聚合物体系。

催化测试显示,Au@P(NPM)对4-NiA、MeO和MeB的还原效率分别达90%以上。动力学研究表明kapp
与催化剂用量呈正相关,证实其表面催化机制。纳米凝胶的三维网络不仅防止AuNPs聚集,其温敏特性还可通过相变调节底物传质速率,实现催化过程的可控调节。

【结论】
该研究成功开发了具有环境响应性的Au@P(NPM)杂化催化系统,其创新性体现在:1) 首次将P(NPM)纳米凝胶作为AuNPs载体,拓展了温度响应性材料的应用范畴;2) 通过聚合物网络的空间限域作用解决了纳米催化剂易聚集的行业难题;3) 为硝基化合物和染料的降解提供了绿色解决方案。研究团队指出,该平台技术可延伸至其他贵金属催化体系,在有机合成、环境修复等领域具有广阔应用前景。

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