钙基地质聚合物凝胶-SiO2 骨料界面特性的分子动力学模拟研究与优化设计

本研究通过分子动力学模拟揭示了钙基地质聚合物凝胶与SiO2 骨料界面的Al-O-Si共价键、Na/Ca-O离子键及氢键主导的互连机制，发现界面过渡区(ITZ)的低密度特性及H2 O分子优先扩散规律。界面拉伸强度(1.40 GPa)和杨氏模量(37.77 GPa)的定量分析为地质聚合物再生混凝土的界面优化提供了理论依据。

　　

随着可持续发展理念的深化，绿色建筑材料研发成为热点。钙基地质聚合物因其优异的工程性能和环保特性备受关注，但其与骨料界面的微观机制尚不明确。尤其在地质聚合物再生混凝土中，界面过渡区(ITZ)的性能直接决定材料整体强度，而传统研究多聚焦宏观尺度，缺乏原子层面的相互作用解析。

南京工程学院的研究团队通过反应力场分子动力学模拟，首次系统揭示了钙基地质聚合物凝胶-SiO₂
骨料界面的多尺度特性。研究发现界面主要通过Al-O-Si共价键、Na⁺
/Ca²⁺
-O离子键和氢键连接，其中氢键起关键作用。界面处形成的低密度ITZ区域显著影响组分扩散行为：H₂
O分子扩散速率最高(0.77×10^-9
m²
/s)，Ca²⁺
和Na⁺
次之，铝硅酸盐最慢。单轴拉伸模拟显示裂纹优先在界面萌生，界面拉伸强度(1.40 GPa)仅为凝胶本体的60%，杨氏模量37.77 GPa。该成果发表于《Journal of Non-Crystalline Solids》，为地质聚合物再生混凝土的界面设计提供了原子尺度理论支撑。

关键技术包括：1) 采用Materials Studio构建α-SiO₂
单斜晶胞模型(4.913×4.913×5.405 ?)；2) 基于LAMMPS平台进行反应力场(ReaxFF)分子动力学模拟；3) 通过径向分布函数(RDF)分析键合结构；4) 采用均方位移(MSD)计算组分扩散系数；5) 开展单轴拉伸模拟获取力学参数。

界面键合与结构
轨迹分析表明界面存在三种键合模式：铝硅酸盐低聚物与SiO₂
表面硅羟基脱水缩合形成Al-O-Si共价键；Na⁺
/Ca²⁺
与非桥氧形成离子键；硅羟基与凝胶羟基形成氢键网络。RDF证实界面Ca-O配位数(3.2)低于凝胶本体(6.1)，揭示ITZ结构疏松特性。

扩散特性
MSD分析显示界面组分扩散呈现层级差异：H₂
O分子扩散系数达1.24×10^-9
m²
/s，比凝胶内部高18%；而Ca²⁺
扩散受限于离子键作用，速率降低37%。这种差异迁移导致ITZ成为应力集中薄弱区。

力学性能
拉伸模拟表明界面断裂能(2.31 J/m²
)显著低于凝胶相(4.05 J/m²
)。裂纹沿ITZ扩展时，Al-O-Si键断裂占比达62%，证实共价键是界面强度的主要贡献者。

该研究首次从原子尺度阐明了钙基地质聚合物-SiO₂
界面的"键合-结构-性能"关系，提出通过调控Al/Si比优化界面共价键密度，为开发高性能再生混凝土提供了新思路。研究结果对实现建筑垃圾资源化、推动碳中和目标具有重要实践意义。