基于高斯过程机器学习的噻吩类有机间隔基低LUMO能级筛选及其光伏染料材料设计研究

本研究针对有机染料光捕获材料设计中关键电子能级调控难题，采用密度泛函理论(DFT)与机器学习(ML)联用策略，系统筛选具有低最低未占分子轨道(ELUMO )的噻吩π体系。通过随机森林和岭回归模型构建结构-性能关系，发现部分衍生物呈现异常低ELUMOO 值，为开发高效光伏材料提供新思路。

　　

在可再生能源技术快速发展的今天，有机光伏材料因其成本低、柔性好等优势成为研究热点。然而，如何精准调控染料的电子能级结构以优化光生电荷分离效率，始终是制约其性能突破的关键瓶颈。噻吩类π共轭体系因其优异的电子可调性被广泛用作有机染料间隔基，但传统试错法筛选低最低未占分子轨道(E_LUMO
)材料耗时费力。针对这一挑战，研究人员开展了一项结合理论计算与数据科学的创新研究。

该研究采用密度泛函理论(DFT)计算获得精确的电子结构参数，结合高斯过程机器学习(ML)算法，建立了噻吩衍生物结构与E_LUMO
的预测模型。通过比较多种ML方法，发现随机森林(Random Forest)和岭回归(Ridge Regression)模型在预测精度(R²
)方面表现最优。

研究结果显示三个重要发现：首先，通过DFT计算发现某些结构修饰导致E_LUMO
异常降低，突破传统能级调控预期；其次，机器学习成功识别出分子片段特征与E_LUMO
的定量关系，如特定取代基组合可使能级下降0.3-0.5eV；最后，筛选出兼具低E_LUMO
和理想光学特性的核心结构，其电子给体能力显著提升。

这项发表于《Journal of Sulfur Chemistry》的研究具有双重突破意义：方法论层面，建立了DFT-ML联用高效筛选框架，将材料开发周期缩短约60%；应用层面，发现的低E_LUMO
噻吩结构为设计新型有机染料提供了明确方向。特别值得注意的是，部分衍生物表现出的"能级突降"现象，可能源于分子内非共价相互作用，这一发现为理解有机半导体能级调控机制提供了新视角。该成果不仅推进了有机光伏材料设计，其研究方法论对功能分子开发具有普适性指导价值。