量子退火技术助力无序材料热力学研究：从氮掺杂石墨烯到Al1?x Gax N合金的突破性探索

本研究针对合金、固溶体等无序材料因组分无序导致物性预测困难的问题，创新性地将量子退火（QA）技术应用于材料热力学分析。通过构建可扩展的二次无约束二进制优化（QUBO）模型，结合化学势调控和温度参数，成功实现了Al1?x Gax N带隙弯曲和Ta1?x Wx 体模量变化的精准预测，为复杂材料体系的高效计算提供了新范式。

　　

在材料科学领域，合金、固溶体和掺杂体系等无序材料在能源生成、催化和光电等领域具有重要应用。然而，由于组分无序导致的构型空间呈阶乘级增长，传统计算方法难以高效筛选低能态构型。虽然经典方法如蒙特卡洛和模拟退火被广泛使用，但其易陷入局部极小值的缺陷限制了研究精度。更棘手的是，当前量子退火硬件受限于比特间连接性，难以直接处理材料科学中的高维优化问题。

针对这一挑战，中国的研究团队在《SCIENCE ADVANCES》发表了一项开创性研究。他们巧妙利用D-Wave量子退火器（QA）的特性，开发出适用于无序材料热力学分析的新型算法框架。通过将材料构型映射为二次无约束二进制优化（QUBO）问题，并引入化学势（Δμ）调控组分浓度，成功突破了硬件限制。研究选取氮掺杂石墨烯、Al_1?x
Ga_x
N和Ta_1?x
W_x
三类典型材料，验证了该方法在预测带隙弯曲和力学性能方面的卓越表现。

关键技术方法包括：1）基于密度泛函理论（DFT）计算训练QUBO模型参数；2）利用化学势调控实现组分精确控制；3）通过α参数缩放模拟不同温度下的玻尔兹曼分布；4）采用D-Wave Advantage量子处理器进行构型采样；5）结合CRYSTAL23和VASP软件进行高精度验证计算。

量子退火辅助的无序材料热力学分析
研究团队构建了包含近邻相互作用的QUBO模型，通过线性回归DFT形成能数据获得模型参数。以50位点石墨烯超胞为例，仅需397,227个对称无关构型（SIC）即可完整描述14%氮掺杂体系，相比全构型空间（1.18×10⁸
）大幅降低计算量。

问题映射至QUBO模型
创新性地采用化学势替代传统约束方法，使所需量子比特数从完全连接模型的指数增长转变为线性增长。如图2所示，对180原子体系，传统方法需超出当前量子处理器（QPU）容量的比特数，而新方法可处理760原子超胞。

化学势调控组分
通过调节Δμ值，实现了氮掺杂浓度从0%到8%的连续控制（图3）。当Δμ<-0.04 eV时，体系开始出现氮掺杂构型，且掺杂浓度随|Δμ|增大而单调递增，证实了化学势对组分的精准调控能力。

温度引入模型
通过参数α（0-1范围）模拟温度效应：α=1对应低温区仅出现基态（纯石墨烯），α<0.6时激发态构型显著增多（图3D）。这种温度标度方法成功复现了构型熵对热力学分布的影响。

温度与化学势区间
在50位点石墨烯体系中，量子退火获得的概率分布与全构型搜索结果高度吻合（图4）。特别是在Δμ=-0.068 eV、α=1条件下，量子退火准确捕捉到6%氮掺杂的基态构型，验证了该方法寻找全局极小值的能力。

真实材料性能预测
在Al_1?x
Ga_x
N体系中，基于257个低能构型计算的带隙弯曲系数b=0.67，与实验值0.62±0.45完美匹配（图5B）。对Ta_1?x
W_x
合金，预测的体模量变化趋势与实验数据一致（图5D），虽绝对值存在约0.04 Mbar偏差，但证实了方法的可靠性。

该研究建立了量子退火技术在材料热力学模拟中的标准化流程（图1），其创新性体现在三方面：1）化学势调控避免了全连接QUBO模型，使计算规模提升4倍；2）温度参数α的引入首次在量子硬件上实现了可控的热力学采样；3）通过对称性分析将训练集缩小3个数量级。这些突破为高通量材料设计提供了新工具，特别是在核反应堆材料和光电器件等复杂体系开发中具有重大应用前景。随着量子处理器规模的扩大，该方法有望在高温超导、拓扑材料等领域产生更深远影响。