配体效应调控Fe-O-Ce混合晶界界面设计实现低温高效CO选择性催化还原NOx

【编辑推荐】针对工业废气中NOx 低温催化还原效率低的难题，太原生态环境局联合山西自然科学基金团队通过配体沉淀法构建混合晶态Fe4 Ce6 Ox 催化剂，在150℃实现80% NO转化率。该研究通过Fe-O-Ce界面诱导氧空位(□)形成，揭示E-R与MvK双路径协同机制，为低温CO-SCR技术提供新策略。

　　

氮氧化物(NO_x
)是导致光化学烟雾和酸雨的主要污染物，传统NH₃
-SCR技术存在氨逃逸、铵盐堵塞等问题。尽管CO-SCR技术能利用工业废气中的CO实现协同净化，但现有Fe-Ce双金属催化剂在200℃以下活性骤降，其核心瓶颈在于氧空位浓度不足。针对这一挑战，太原生态环境局与山西自然科学基金资助团队在《Applied Surface Science》发表研究，通过配体沉淀法设计出混合晶态Fe₄
Ce₆
O_x
催化剂，在150℃实现81.5%的NO转化率，突破了低温活性限制。

研究采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)等技术，结合不同Fe/Ce配比催化剂的性能测试。通过调控2-甲基咪唑配体与金属前驱体的结合关系，成功构建具有高/低结晶区域共存的特殊结构。

【催化活性】
Fe₄
Ce₆
O_x
在150-350℃保持80%以上NO转化率，优于Fe₂
Ce₈
O_x
(6.2%)和Fe₈
Ce₂
O_x
(10.7%)。表征证实Fe³⁺
适度掺杂CeO₂
晶格形成Fe-O-Ce界面，产生Fe²⁺
-□-Ce³⁺
结构，氧空位浓度提升3.8倍。

【反应机制】
低温段(150-250℃)：氧空位促进NO吸附为硝酸盐，与气态CO通过Eley-Rideal(E-R)路径直接反应生成N₂
。高温段(>250℃)：晶格氧活化加速氧空位再生，通过Mars-van Krevelen(MvK)机制还原亚硝酸盐中间体，形成宽温域活性窗口。

该研究首次阐明混合晶态对CO-SCR的促进作用，通过配体工程精准调控Fe-O-Ce界面电子结构，为设计低温工业废气净化催化剂提供新范式。其创新的双路径协同机制解析，对开发其他双金属催化体系具有重要借鉴意义。