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碳银共掺杂TiO2 滤膜光催化降解水中杀菌剂:高效太阳能驱动的环境修复新策略
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月09日 来源:Applied Surface Science 6.3
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本研究针对TiO2 光催化剂带隙宽(3.0–3.2?eV)和电子-空穴(e- /h+ )复合率高的难题,通过溶胶-凝胶法制备碳(C)和银(Ag)掺杂TiO2 滤膜,在自然光下高效降解持久性杀菌剂多菌灵(carbendazim)。结果表明,C掺杂滤膜(0.7?g/mL淀粉/TTiP比,550–600?°C煅烧)降解率达88–100%,其Ti-O-C结构仅降低带隙0.11?eV;而0.1?M Ag掺杂滤膜通过表面等离子共振(SPR)使带隙降低1.01–1.11?eV,但存在多菌灵强吸附问题。该研究为偏远地区太阳能驱动水处理提供了简易方案。
在环境污染治理领域,TiO2
光催化技术因其低成本、耐腐蚀等优势备受关注,但其宽带隙(3.0–3.2?eV)导致仅能利用太阳光中4–5%的紫外成分,且电子-空穴对(e-
/h+
)快速复合严重制约效率。更棘手的是,传统研究多聚焦于染料降解(如罗丹明B、甲基橙),这些物质本身具有光敏性,难以真实反映催化性能。而多菌灵作为全球广泛使用的持久性杀菌剂,对水生生物和人类生殖健康具有长期危害,其在pH?5–7环境中极难水解,常规处理束手无策。
针对这些痛点,泰国研究人员Paradee Chuaybamroong团队创新性地采用市售马铃薯淀粉为碳源,通过溶胶-凝胶法在滤膜上制备C/Ag掺杂TiO2
催化剂。研究系统优化了淀粉/TTiP比例(0.3–1.1?g/mL)、煅烧温度(450–650?°C)和升温速率(2–10?°C/min),并与不同浓度Ag掺杂(0.025–0.1?M)滤膜对比。关键技术包括:1)X射线光电子能谱(XPS)分析掺杂化学态;2)Tauc曲线计算带隙变化;3)一级动力学模型评估降解效率;4)自然光照射实验(区别于人工光源研究)。
Carbendazim降解效率
在0.7?g/mL淀粉/TTiP比、550–600?°C煅烧和4?°C/min升温速率条件下,C-TiO2
滤膜对多菌灵的降解率达88–100%,一级动力学常数k为0.006–0.015?min?1
。XPS证实C原子取代Ti形成Ti-O-C键,带隙仅降低0.11?eV,但可见光吸收显著增强。
C与Ag掺杂性能对比
C-TiO2
效率优于0.025?M?Ag-TiO2
,与0.05?M?Ag-TiO2
相当,但低于0.1?M?Ag-TiO2
。然而Ag掺杂滤膜出现多菌灵强吸附现象,而C掺杂滤膜无此问题。Ag0
的SPR效应在TiO2
导带下形成新电子态,使带隙降低达1.11?eV。
结论与意义
该研究首次证实马铃薯淀粉衍生的C-TiO2
滤膜在自然光下对持久性杀菌剂的高效降解能力,其Ti-O-C取代机制稳定且避免吸附问题。虽然Ag掺杂带隙调控更显著,但实际应用需权衡吸附效应。成果发表于《Applied?Surface?Science》,为发展中国家太阳能驱动的水处理提供了"接地气"的解决方案——无需复杂设备,仅需滤膜和阳光即可实现环境污染物清除,这对缺乏电力基础设施的偏远地区具有重要实践价值。
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