基于烟煤的两亲性氮掺杂碳点:增强油水界面活性与纳米材料分散性的绿色合成策略

【字体: 时间:2025年06月09日 来源:Fuel Processing Technology 7.2

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  本研究针对传统煤炭高污染利用方式,通过甲酸/过氧化氢介导的绿色氧化解聚结合水热氮掺杂、烷基化和磺化反应,成功从烟煤合成系列两亲性氮掺杂碳点(C12 ~C18 -NCDs)。该材料展现出可调节的表面活性(C18 -NCDs在10 wt% NaCl下实现0.00119 mN/m超低界面张力)和卓越的多壁碳纳米管(MWCNTs)分散性能,为煤炭资源高值化利用和石油界面工程提供了创新解决方案。

  

煤炭作为全球主要化石能源,其传统燃烧利用方式导致严重的二氧化碳和污染物排放。如何实现煤炭资源的高效清洁利用,成为能源与环境领域亟待解决的关键问题。近年来,将煤炭转化为高附加值碳纳米材料被视为突破性方向,其中碳点(CDs)因其优异的光学性能、低毒性和可功能化特点备受关注。然而现有煤基碳点的功能化策略多局限于单一亲水或疏水改性,难以满足复杂界面环境的应用需求。

针对这一技术瓶颈,太原理工大学的研究团队创新性地开发出系列两亲性氮掺杂煤基碳点(C12
~C18
-NCDs),通过系统研究揭示了烷基链长度对界面性能的调控规律,相关成果发表于《Fuel Processing Technology》。该研究采用甲酸(HCOOH)/过氧化氢(H2
O2
)绿色氧化体系解聚烟煤,经水热氮掺杂后,依次进行烷基链嫁接和磺化反应,构建了兼具疏水烷基链和亲水磺酸基的两亲性结构。

关键技术方法包括:1) 通过FT-IR和XPS表征表面官能团与元素组成;2) 采用TEM分析形貌特征;3) 使用全自动表面张力仪测定临界胶束浓度(CMC);4) 旋转滴法测量油水界面张力;5) 动态光散射(DLS)评估MWCNTs分散稳定性。

3.1. 煤基碳点产率分析
优化后的HCOOH/H2
O2
体积比5:1和反应时间18小时条件下,碳点产率达23.0%。研究表明甲酸通过质子化作用促进煤分子解聚,而过氧化氢产生的·OH自由基选择性断裂脂肪族侧链。

3.2. 结构表征
TEM显示所有碳点均具有0.21 nm石墨晶格间距。随着烷基链增长(C12→C18),粒径从2.69±0.46 nm增至3.58±0.62 nm。XPS证实磺酸基成功引入(S2p峰168-170 eV),且C18
-NCDs的碳含量提升至60.91%。

3.3. 界面性能
3.3.1. 表面张力与胶束化
C18
-NCDs在25°C时CMC低至121 mg/L,表面张力降至25.31 mN/m。温度升高至55°C时,CMC进一步降至76 mg/L,表明疏水相互作用增强胶束稳定性。

3.3.3. 油水界面张力
C18
-NCDs在10 wt% NaCl条件下实现0.00119 mN/m超低界面张力,归因于长烷基链强化了界面分子排列密度。

3.3.5. MWCNTs分散性能
C18
-NCDs分散的MWCNTs平均粒径仅231 nm,Zeta电位达-31.9 mV。机理分析表明π-π堆叠、疏水锚定和静电排斥协同作用抑制了纳米管团聚。

该研究开创了煤炭制备高性能两亲性碳点的新路径,C18
-NCDs在石油开采、燃料乳化等领域的应用潜力显著。特别值得注意的是,材料在10 wt%高盐环境下仍保持卓越界面活性,解决了传统表面活性剂盐敏性缺陷。未来研究可深入探讨矿物组分对功能化的影响,并优化反应序列以精确调控表面基团分布。这项成果为煤炭资源清洁转化提供了理论和技术支撑,对推动能源结构转型具有重要意义。

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