g-C3 N4 纳米片负载H3 PW12 O40 复合光催化剂:可见光驱动多组分反应的高效绿色合成新策略

【字体: 时间:2025年06月09日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4

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  本文报道了一种g-C3 N4 纳米片负载H3 PW12 O4 (CNHPW)的新型复合光催化剂,通过抑制电子-空穴对快速复合,显著提升可见光催化活性,成功合成7种3,4-二氢嘧啶酮类化合物,为绿色有机合成提供高效可持续解决方案。

  

在绿色化学成为全球焦点的今天,如何实现温和条件下的高效有机合成仍是重大挑战。传统多组分反应常需高温、强酸或贵金属催化剂,不仅能耗高且污染严重。而新兴的可见光催化技术虽能利用清洁能源,却受限于催化剂电子-空穴复合快、稳定性差等瓶颈。尤其对于3,4-二氢嘧啶酮(DPOs)这类具有抗菌、抗肿瘤活性的重要药物骨架,开发绿色合成路线更具现实意义。

针对这一难题,印度Sri Paramakalyani College的Murugan Arunachalapandi团队创新性地将二维材料石墨相氮化碳(g-C3
N4
)与Keggin型杂多酸H3
PW12
O40
(HPW)复合,构建出CNHPW光催化剂。该研究通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)、光致发光(PL)等表征证实,HPW的引入将复合材料带隙调控至2.8 eV,有效抑制了g-C3
N4
固有的电荷复合缺陷。在470-490 nm蓝光LED照射下,该催化剂成功驱动Biginelli反应,以高达98%的收率制备多种DPOs衍生物,且可循环使用5次不失活。相关成果发表于《Inorganic Chemistry Communications》,为药物绿色合成提供了新范式。

研究采用XRD、FT-IR、SEM、zeta电位、AFM、TEM等多维表征技术解析材料结构,通过UV-vis DRS和PL测定光学性质,并建立蓝光LED反应体系评估催化性能。

Structural, morphological and optical characterization of composite
XRD显示10% CNHPW复合材料在24.8°出现特征峰,证实HPW成功嵌入g-C3
N4
层间。AFM和TEM显示材料保持二维纳米片结构,HPW颗粒均匀分散。UV-vis DRS显示复合材料吸收边红移,Tauc曲线计算带隙为2.8 eV,显著提升可见光捕获能力。PL光谱表明HPW使g-C3
N4
荧光强度降低83%,证实电荷分离效率提升。

Photocatalytic performance evaluation
在室温蓝光照射下,10% CNHPW催化Biginelli反应3小时即完成,较传统加热法缩短80%时间。对硝基苯甲醛、乙酰乙酸乙酯和尿素的模型反应收率达98%,且催化剂循环5次后活性仍保持95%以上。自由基捕获实验证实超氧自由基(•O2
-
)和羟基自由基(•OH)是反应关键活性物种。

Conclusion
该研究开创性地将g-C3
N4
与HPW复合,通过构建异质结有效调控能带结构,使可见光催化效率提升3.2倍。所发展的蓝光驱动Biginelli反应体系,突破了传统合成对高温/强酸的依赖,7种DPOs衍生物的绿色制备案例为药物分子库构建提供了新思路。催化剂优异的循环稳定性(5次循环衰减<5%)和室温反应条件,展现出工业化应用潜力,为可持续发展目标下的绿色化学实践提供了重要参考。

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