青藏高原普若岗日冰帽与达索普冰川冰芯铅同位素记录揭示36千年自然与人为铅源演变

本研究通过分析青藏高原普若岗日冰帽与喜马拉雅达索普冰川冰芯中铅同位素(204Pb/206Pb/207Pb/208Pb)组成，结合MC-ICPMS高精度测量技术，首次构建了跨越36千年至现代的高分辨率铅污染历史档案。研究团队利用铅同位素"指纹"特性，成功区分了自然风化、火山活动与工业排放等不同来源的铅信号，为第三极地区大气污染物跨境传输机制提供了关键地球化学证据，相关数据已发布于NOAA国家环境信息中心。

　　

冰封的时间胶囊：青藏高原冰芯揭示人类文明对铅循环的千年影响

铅作为重金属污染物的代表，其全球循环机制始终是环境科学研究的焦点。自然界的铅主要来源于岩石风化和火山活动，而工业革命后，燃煤、含铅汽油燃烧等人类活动使大气铅负荷激增。铅同位素因其独特的"地质指纹"特性——204Pb为原始核素，206Pb/207Pb/208Pb则部分来自铀钍放射性衰变——成为追溯污染源的理想工具。然而，在被称为"亚洲水塔"的青藏高原，长期缺乏系统性铅同位素记录，制约着对欧亚大陆污染物跨境传输的认知。

美国俄亥俄州立大学极地与气候研究中心的M.Roxana Sierra-Hernandez团队联合德州农工大学学者，选取普若岗日冰帽（36 ka BP-1990）和达索普冰川（8.6 ka BP-1941）两支冰芯，采用Thermo Scientific Neptune Plus MC-ICPMS（多接收电感耦合等离子体质谱仪）直接分析 archived ice core samples（存档冰芯样本）。通过APEX OmegaTM去溶进样系统实现300V/ppm的208Pb信号强度，结合Tl内标校正质量分馏，最终获得误差<0.4%的206Pb/207Pb/208Pb/204Pb比值数据。样本预处理严格在Class 100洁净室完成，包括超纯水三重清洗、2% HNO₃
酸化及30天室温浸出等步骤，确保仅分析可溶态铅组分。

关键技术与方法
研究采用非连续离散冰芯样本，通过机械切割（3-10cm段）、超净室去污、低温储存等步骤保存样本完整性。铅同位素分析采用直接进样MC-ICPMS技术，以NBS 981标准物质（206Pb/204Pb=16.9406）进行样品-标准交叉校正，Tl内标（203Tl/205Tl）监控质量分馏。数据经MATLAB(2023a)脚本处理，计算同位素比值标准误差（2σ），普若岗日样本铅浓度（0.1-12 ng/g）显著高于达索普（0.06-1 ng/g），后者需进行空白校正。

研究结果

铅同位素时空分布特征
普若岗日冰芯显示206Pb/207Pb比值在1.1676-1.1988区间波动，208Pb/207Pb介于2.4520-2.4892，反映不同时期铅源组成差异。达索普冰川因铅浓度较低（中位数0.2 ng/g），仅能可靠测定高丰度同位素比值（206Pb/207Pb误差±0.007%）。对比显示，工业革命后样本的206Pb/207Pb比值显著偏离地质背景值，表明人为铅输入增强。

自然与人为源解析
通过对比潜在源区（PSA）粉尘数据，发现前工业时期铅主要来自青藏高原本土风化物（206Pb/207Pb≈1.18）与中亚沙漠粉尘。20世纪后，低206Pb/207Pb（1.17-1.19）与高208Pb/207Pb（>2.47）信号组合指示燃煤排放主导，与同期欧洲工业区铅同位素特征显著不同，暗示亚洲本地污染源的崛起。

技术验证与数据质量
重复分析显示同位素比值标准偏差：206Pb/204Pb±0.04（Guliya样本）、207Pb/204Pb±0.02（Puruogangri）。NBS 981标准分析证实外部重现性达0.02%/amu，满足古环境重建要求。

结论与意义
该研究首次建立青藏高原多冰芯铅同位素联合数据集，揭示出：1）自然铅源在工业革命前占绝对主导，其206Pb/207Pb比值可作为区域本底值；2）20世纪人为铅输入使冰芯铅浓度增加1-2个数量级，且同位素特征指向亚洲燃煤排放的本地贡献；3）达索普冰川极低铅浓度（0.01 pg/g）样本的成功测定，证明MC-ICPMS技术在极地环境研究的突破性应用。这些发现为理解第三极污染物跨境传输提供了不可替代的千年尺度证据链，相关数据已通过NOAA平台（doi:10.25921/d2mw-9v07）开放共享，将助力全球大气污染模型的优化。