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埃洛石-铈纳米复合材料的设计合成与结构优化及其对水体氟化物高效去除机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月10日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4
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本研究针对饮用水氟污染这一全球性健康威胁,创新性地采用氧化还原沉淀法构建Halloysite-CeO2 纳米复合材料,通过系统优化吸附条件(pH 5.5、100 mg/50 ml剂量、65分钟)实现89%的氟去除率。研究结合SEM/EDS、HRTEM、FT-IR等多维表征技术,揭示CeO2 活性位点与HNTs结构支撑的协同机制,Freundlich模型(R2 =0.99961)和伪二级动力学(R2 =0.99998)证实其化学吸附特性,为低成本水处理技术开发提供新思路。
氟化物在饮用水中的存在犹如一把双刃剑:微量(0.7 mg/L)可预防龋齿,超标(>1.5 mg/L)则导致牙齿黄斑、骨骼变形甚至神经系统损伤。全球约2亿人面临高氟水威胁,而传统除氟技术存在成本高、二次污染等问题。印度学者Kiskuet al.
报告显示,某些地区地下水氟浓度高达20 mg/L,远超WHO限值。在此背景下,印度政府Digvijay学院联合NIT Raipur等机构的研究团队,创新性地将天然黏土矿物埃洛石(Halloysite)与稀土金属铈结合,开发出高效除氟纳米材料,相关成果发表于《Inorganic Chemistry Communications》。
研究采用氧化还原沉淀法合成Halloysite-CeO2
纳米复合材料,通过扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、高分辨透射电镜(HRTEM)等表征手段解析材料结构,结合傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线衍射(XRD)追踪氟吸附过程中的化学键变化。实验系统考察了接触时间、吸附剂剂量、初始氟浓度和温度四因素影响,采用离子选择电极法测定氟浓度。
【材料特性】HRTEM显示CeO2
纳米颗粒均匀负载于HNTs表面,XRD在68°和77°出现新衍射峰,证实氟通过离子交换与铈位点结合。FT-IR谱中3620-3695 cm-1
处羟基振动峰位移,表明氟与材料表面-OH基团形成氢键。
【吸附性能】在pH 5.5、298 K条件下,100 mg材料处理50 ml 20 ppm氟溶液65分钟,去除率达89%。Freundlich等温线拟合优度(R2
=0.99961)优于Langmuir模型,说明多层吸附占主导。伪二级动力学模型(R2
=0.99998)显示qexp
与qcalc
差值仅0.01-0.21,证实化学吸附为限速步骤。
【机制解析】EDS元素映射显示吸附后氟元素在材料表面富集,结合XRD新峰出现,证明氟既通过离子交换取代CeO2
晶格氧,又与HNTs表面硅醇基结合。这种"铈活性位点捕获+埃洛石结构固定"的双重机制,使材料在5次循环后仍保持90%以上效率。
该研究首次阐明Halloysite-CeO2
协同除氟的原子尺度机制,突破传统吸附剂容量低、再生难的瓶颈。材料原料来自天然黏土和廉价稀土,处理成本仅为活性炭法的1/3,特别适合发展中国家农村地区应用。论文通讯作者Verma指出,该技术已在小规模净水装置中验证,下一步将开展万人规模社区示范。研究为联合国可持续发展目标(SDG 6)"清洁饮水和卫生设施"的实现提供了创新性解决方案,同时为其他阴离子污染物(如砷酸盐、铬酸盐)去除材料设计提供了新范式。
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