探究人工智能模型在催化领域的泛化能力：从特定问题模型到统一模型的跨数据集评估

本研究针对催化领域中机器学习模型泛化能力不足的问题，系统评估了12种催化剂数据集上ALIGNN等图神经网络(GNN)的性能，并对比了ALIGNN-FF、MATGL等统一模型的预测效果。研究发现，当训练与测试数据吸附物种相似或采用更大数据库时，模型泛化性显著提升（Pearson相关系数提高）。尽管统一模型在绝对精度上仍有改进空间，但其对吸附能(Eads )趋势的准确预测可大幅减少密度泛函理论(DFT)计算量，为催化剂预筛选提供高效工具。

　　

在化工、能源和医药领域，催化剂如同化学反应中的"魔术师"，能大幅加速反应进程。然而，寻找理想催化剂犹如大海捞针——传统密度泛函理论(DFT)计算虽能精确预测吸附能(E_ads
)，但单次计算就需消耗数百CPU小时。更棘手的是，吸附强度与反应速率呈"火山型"关系：太强会导致催化剂中毒，太弱则无法引发反应。虽然机器学习(ML)近年展现出替代DFT的潜力，但模型泛化能力始终是瓶颈：特定吸附物种(如CO或OH)训练的模型，能否预测其他物种？统一模型能否跨越不同数据集？

美国国家标准与技术研究院(NIST)等机构的研究团队在《Journal of Catalysis》发表论文，通过系统评估12种催化剂数据集上ALIGNN等图神经网络(GNN)的跨数据集性能，并对比ALIGNN-FF、MATGL、CHGNet和MACE四种统一模型，揭示了ML模型在催化领域的泛化规律。研究采用三种技术路线：初始结构直接预测吸附能(IS2AE)、预测弛豫能量再计算吸附能(IS2RE)以及机器学习势(MLP)方法，在Open Catalyst Project(OCP20/22)、JARVIS-DFT等数据库上训练模型，通过Pearson相关系数和平均绝对误差(MAE)评估性能。

结果与讨论

1. 问题特定模型表现：ALIGNN在OCP20数据集上MAE为0.47 eV，但当测试数据与训练数据吸附物种差异较大时（如用CO训练模型预测OH），性能下降40%。这表明"专才"模型仅适用于相似化学环境。

2. 统一模型优势：ALIGNN-FF等统一模型在跨元素预测中展现稳健性，对吸附能趋势预测的Pearson系数达0.82。虽然绝对MAE较高（约0.8 eV），但其成功捕捉到O与OH吸附能的线性标度关系，这对筛选候选催化剂至关重要。

3. 数据规模效应：当训练数据从1,000增至100,000体系时，模型对未知系统的MAE降低58%，证实大数据能弥补化学多样性不足。但研究者也发现，不同DFT计算参数会导致数据"方言"问题，阻碍模型统一。

结论与展望
该研究证实：① 模型泛化性高度依赖训练-测试数据的化学相似性；② 统一模型虽非"万能"，但能有效缩减DFT计算量90%以上；③ 数据标准化是构建通用模型的关键挑战。这项工作不仅为催化剂设计提供新范式，其方法论也可拓展至电池材料、合金设计等领域。研究团队开源了所有工具（GitHub: usnistgov/catalysismat），推动催化科学进入"AI辅助发现"新时代。