FeOx 修饰三维花状硫掺杂BiOBr构建界面内建电场增强光芬顿催化性能及其在废水处理中的应用

【字体: 时间:2025年06月10日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  针对光催化材料活性位点暴露不足和光生载流子复合率高的问题,研究人员通过溶剂热-浸渍法构建了FeOx 修饰的三维花状硫掺杂BiOBr(S:BiOBr)复合材料。该材料通过界面内建电场显著抑制电荷复合,并利用Fe2+ /Fe3+ 循环实现宽pH范围(3-9)高效降解,20分钟内对RhB降解率达99.5%,且对多种有机污染物降解率超85%,为实际废水处理提供了高效稳定的解决方案。

  

随着工业快速发展,印染、酚类和抗生素废水对生态环境造成严重威胁。传统吸附和混凝技术仅能分离污染物,而高级氧化技术如光催化可在常温下实现污染物彻底矿化。然而,典型光催化剂BiOBr面临活性位点暴露不足和光生电子-空穴对复合率高的瓶颈。针对这一挑战,山东某研究团队通过溶剂热结合硫掺杂构建三维花状结构,并引入FeOx
纳米颗粒形成界面内建电场,开发出新型FeOx
/S:BiOBr复合催化剂,相关成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》。

研究采用溶剂热法合成硫掺杂BiOBr前驱体,通过浸渍法负载FeOx
纳米颗粒,结合XPS(X射线光电子能谱)、KPFM(开尔文探针力显微镜)和PL(光致发光光谱)等技术表征材料特性,并利用ESR(电子自旋共振)和LC-MS(液相色谱-质谱联用)解析反应机制。

【Morphology and structure】
XRD显示硫掺杂使BiOBr的(001)晶面间距扩大(图S2),SEM证实三维花状结构使比表面积达73.92 m2
·g-1
(图1)。XPS证实Fe2+
/Fe3+
氧化还原对的存在,KPFM测得界面电势差0.12 eV,证实内建电场形成。

【催化性能】
在pH=7、H2
O2
浓度10 mM条件下,20分钟内对RhB降解率达99.5%,较纯BiOBr提升3.2倍(图3)。循环5次后活性保持94.7%,且对四环素、苯酚等降解率均超85%。ICP-MS显示铁浸出量仅0.28 mg/L,表明优异稳定性。

【机制分析】
ESR检测到·O2
-
、h+
和·OH为主要活性物种(图5)。LC-MS揭示RhB通过脱乙基和开环路径逐步矿化(图S9)。密度泛函理论计算表明硫掺杂降低带隙至2.58 eV,增强可见光响应。

该研究通过结构设计-组分调控-界面工程的协同策略,实现了三个突破:(1)三维花状结构提供高比表面积和传质通道;(2)硫掺杂与FeOx
修饰协同优化能带结构;(3)界面内建电场驱动电荷定向分离。其创新的pH普适性光芬顿体系为复杂水质处理提供了新思路,具有重要的工程应用价值。

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