金属有机框架(MOFs)中甲醛/N2 /O2 分离的智能筛选策略：CGCNN与实验验证的多尺度研究

为解决室内甲醛污染治理难题，研究人员结合高通量模拟(GCMC)、机器学习(GBR/CGCNN)和实验验证，筛选出高性能MOFs材料LEVLEF，其甲醛吸附选择性显著优于传统材料。该研究构建的预测模型(R2 0.98)大幅提升筛选效率，为环境净化材料开发提供新范式。

　　

甲醛作为室内空气的主要污染物，长期暴露可引发呼吸系统疾病甚至癌症。传统吸附材料如活性炭存在容量低、选择性差等缺陷，而金属有机框架(MOFs)因其可调控的孔结构和超高比表面积展现出巨大潜力。然而，海量MOFs候选材料使得实验筛选效率低下，亟需开发智能预测方法。集美大学的研究团队在《Analytica Chimica Acta》发表的研究中，创新性地融合计算模拟与人工智能技术，建立了从原子尺度到宏观性能的跨尺度筛选体系。

研究采用四大关键技术：基于CoreMOF2019数据库的4,400种MOFs电荷重计算(PACMAN模型)、巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟获取亨利常数与吸附等温线、梯度提升回归(GBR)与晶体图卷积神经网络(CGCNN)构建预测模型、理想真空变压吸附(IVSA)模拟动态分离过程。实验验证选用MIL-101和HKUST-1作为基准材料。

【结构-吸附关系分析】
通过Zeo++计算的孔道参数揭示：5-10 ?孔径(PLD)的MOFs对甲醛吸附最优，密度0.5-1.5 g/cm³
时吸附容量最高。比表面积(ASA)与甲醛吸附呈正相关，而空隙率(VF)需保持40-60%平衡。这些发现为MOFs结构设计提供了量化标准。

【机器学习模型构建】
GBR与CGCNN模型对甲醛/N₂
/O₂
吸附的预测R²

0.98。CGCNN通过晶体图卷积层捕获原子间相互作用，特别擅长处理MOFs的拓扑复杂性，相比传统方法节省90%计算资源。

【分离性能评估】
IAST筛选显示LEVLEF对甲醛的选择性达商业材料10倍以上。突破曲线模拟证实其动态分离效率，IVSA预测产品纯度>99%。实验验证中MIL-101甲醛吸附量达3.34 mol/kg，与模拟误差<5%。

该研究建立了MOFs智能筛选的完整技术链条，首次将CGCNN应用于甲醛分离体系。不仅发现了高性能材料LEVLEF，更开创了"计算指导-实验验证"的材料开发新模式。其机器学习框架可扩展至其他气体分离系统，为环境治理和工业分离提供普适性解决方案。研究揭示的孔径-密度协同效应等规律，为下一代功能化MOFs设计奠定了理论基础。