基于Fe-MOF@UiO-66纳米材料的比率荧光/比色双模式传感器用于尿酸超灵敏检测

【字体: 时间:2025年06月12日 来源:Analytica Chimica Acta 5.7

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  为解决尿酸(UA)检测在疾病诊断中的关键需求,研究人员开发了一种基于MOF-on-MOF纳米材料(Fe-MOF@UiO-66)的双模式传感器,兼具比色和比率荧光检测功能。该传感器线性范围宽(0.2–250/200 μM)、检测限低(0.096/0.038 μM),并成功应用于血清和尿液样本分析。研究揭示了•OH和1 O2 为活性氧中间体,通过DFT计算和PCA模型验证了机制与临床价值,推动了多模式生物标志物传感技术的发展。

  

尿酸(UA)作为嘌呤代谢的终产物,其浓度异常与痛风等疾病密切相关。然而,传统检测方法存在灵敏度不足或操作复杂等问题。为此,中国研究人员设计了一种创新性解决方案——基于MOF-on-MOF异质结构的双模式传感器。

研究团队通过外延生长法将棒状Fe-MOF负载于八面体UiO-66表面,构建了Fe-MOF@UiO-66纳米材料。该材料兼具类过氧化物酶(POD)活性和荧光特性,其催化效率(Km
=0.311 mM,Vmax
=10.81×10-8
M/s)显著优于单一MOF。基于此开发的传感器实现了:1)比色模式(0.2-250 μM)和比率荧光模式(0.2-200 μM)的宽范围检测;2)超低检测限(0.038 μM);3)特异性识别UA的能力。机制研究表明,UA经尿酸酶反应生成H2
O2
后,被Fe-MOF@UiO-66催化产生•OH(主要)和1
O2
(次要),进而通过静态猝灭机制(Stern-Volmer方程验证)和能量转移(DFT计算证实)实现信号转换。

关键技术包括:1)MOF-on-MOF异质结构合成;2)EPR检测活性氧物种;3)临床样本(痛风患者血清/尿液)验证;4)PCA构建疾病风险模型。

研究结果

  1. 材料表征:TEM显示Fe-MOF@UiO-66呈现"核-卫星"结构,XPS证实Fe3+
    与Zr4+
    的协同作用增强电子转移。
  2. 催化性能:稳态动力学分析显示其对H2
    O2
    的亲和力优于天然HRP。
  3. 检测性能:实际样本回收率达97.3%-103.5%,与标准方法(HPLC)结果一致(R2
    =0.991)。
  4. 疾病预测:PCA模型准确区分健康与高风险人群(灵敏度92.7%)。

结论与意义
该研究首次将MOF-on-MOF材料应用于生物标志物双模式检测,其优势在于:1)通过异质结构协同效应提升传感性能;2)整合纳米酶催化与荧光探针功能;3)为痛风早期诊断提供新工具。论文发表于《Analytica Chimica Acta》,推动了多功能纳米材料在临床检测中的应用。

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