Fe-Ce协同效应与氧化还原功能增强的Pt-TWC催化剂设计及其性能研究

为解决贵金属Pt在汽车尾气三效催化(TWC)应用中热稳定性差、成本高的问题，研究人员通过构建Pt-Fe/CeO2 -Al2 O3 复合体系，系统探究了Fe-Ce协同作用对催化剂性能的影响。研究发现，经1050°C水热老化后，该催化剂通过增强Pt-CeO2 界面相互作用和FeOx 均匀覆盖，显著提升了CO水汽变换(WGS)活性和整体TWC性能，为开发低成本、高稳定性的汽车尾气净化催化剂提供了新思路。

　　

随着全球排放法规日益严格，汽车尾气净化技术面临巨大挑战。三效催化剂(TWC)作为汽油车尾气处理的核心部件，其性能直接关系到空气污染控制效果。过去50年间，钯(Pd)和铑(Rh)因其优异的催化活性和热稳定性成为TWC主流贵金属组分，而铂(Pt)由于高温下易烧结失活，应用受到限制。然而近年来，钯、铑价格剧烈波动促使业界重新审视Pt基催化剂的开发潜力。如何通过材料设计解决Pt催化剂高温稳定性差的核心痛点，同时降低贵金属用量，成为当前研究的关键科学问题。

为攻克这一难题，来自BASF环境催化剂与金属解决方案团队的研究人员开展了一项创新性研究。他们设计了一种新型Pt-Fe/CeO₂
-Al₂
O₃
(CeAl)复合催化剂，通过Fe-Ce协同效应显著提升了Pt在严苛老化条件下的催化性能。相关成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上，为解决Pt基TWC催化剂的实际应用瓶颈提供了重要理论依据和技术路径。

研究团队采用多尺度表征技术体系揭示催化剂构效关系。通过N₂
吸附测定比表面积，X射线衍射(XRD)分析晶体结构，结合扫描电镜(SEM)和透射电镜(STEM)观察微观形貌，并利用X射线能谱(EDS)进行元素分布 mapping。表面化学状态通过X射线光电子能谱(XPS)解析，氧化还原性质采用程序升温还原(H₂
-TPR)和CO程序升温还原(CO-TPR)评估。特别运用原位漫反射红外光谱(DRIFTS)结合CO吸附和CO/NO交替进料，动态监测表面反应过程。

催化剂制备
研究选用两种载体：纯Al₂
O₃
和含20% CeO₂
的CeAl复合载体。通过分步浸渍法先后负载Pt和Fe前驱体，经高温焙烧和水热老化(1050°C)处理获得最终催化剂。这种设计使CeO₂
以纳米晶形式嵌入Al₂
O₃
基质，形成热稳定性优异的复合结构。

TWC性能
老化后催化剂评价显示，Fe修饰使2Pt/Al₂
O₃
的CO、NO_x
和HC转化T₅₀
(50%转化温度)分别降低30°C、>20°C和21°C。而Fe-Ce双修饰的2Pt-2Fe/CeAl表现出最优性能，其CO氧化活性较2Pt/CeAl提升约50°C。关键发现是催化剂WGS活性与整体TWC性能呈线性相关，证实氧化还原功能增强是性能提升的核心机制。

结构表征
STEM/EDS揭示老化后Pt以两种形态存在：约100 nm的大颗粒和与CeO₂
纳米晶紧密关联的纳米颗粒。Fe均匀分布在Al₂
O₃
和CeO₂
区域，并显示出对Pt的明显亲和性。CO-DRIFTS证明Ce显著增加Pt位点的CO吸附量和吸附强度，而交替CO/NO的原位DRIFTS实验显示Fe-Ce组合大幅提升氧化还原动力学。

结论与展望
该研究证实Fe-Ce协同作用通过三重机制提升Pt催化剂性能：①CeO₂
纳米晶稳定Pt纳米颗粒并增强金属-载体相互作用；②FeO_x
覆盖层促进氧活化与转移；③Pt-Fe-Ce多界面协同优化WGS反应路径。这种设计使催化剂在经历1050°C极端老化后仍保持优异活性，突破了传统Pt催化剂的热稳定性极限。研究成果不仅为开发低成本、高性能TWC催化剂提供了明确材料设计原则，其揭示的界面协同机制对其它高温催化体系也具有重要借鉴意义。未来研究可进一步探索Fe/Ce比例优化和工业化制备工艺，推动该技术走向实际应用。