协同调控导电聚合物水凝胶的机电性能突破：用于生物电子学的机械-电学协同优化策略

本研究针对导电聚合物水凝胶在生物电子学应用中机械柔性与导电性难以协同优化的关键问题，通过三种策略（IPNCHs、PSCHs、PCHs）构建了兼具超低模量（280 Pa）和高导电性（5.25 S/m）的水凝胶体系。结果表明，所得材料在表皮/植入式生物电极中实现了信噪比达20 dB的稳定电生理信号监测，为下一代柔性生物电子器件提供了模块化设计范式。

　　

在生物医学工程领域，刚性电子器件与软组织间的机械失配长期制约着生物电子设备的性能。传统金属或聚碳酸酯材料的弹性模量（100 MPa–10 GPa）与生物组织（1 kPa–1 MPa）存在数量级差异，易引发组织损伤和信号失真。尽管导电聚合物如聚（3,4-乙烯二氧噻吩）：聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）具有优异的双导电特性（电子/离子），但其固有脆性（断裂应变<2%）和较高模量阻碍了其在柔性生物电子中的应用。

针对这一挑战，研究人员通过多尺度结构工程策略，系统研究了三种导电聚合物水凝胶构建方法：互穿网络导电水凝胶（IPNCHs）利用非导电水凝胶模板整合PEDOT:PSS；离子诱导相分离水凝胶（PSCHs）通过磺酸基离子化合物调控聚合物聚集；纯导电水凝胶（PCHs）采用极性溶剂添加剂结合干法退火工艺。这些方法通过控制链缠结和重构共轭晶体区/软区分布，协同提升材料的机电性能。

关键技术方法包括：1）通过流变学和万能试验机测定水凝胶的弹性模量（G’）和拉伸性能；2）采用电化学工作站测量导电率（1.99–5.25 S/m）和电荷存储容量（CSC）；3）利用SEM、AFM和XRD表征微观结构；4）通过小鼠皮下植入和人体表皮实验验证生物相容性与电生理信号（EMG/ECG/EEG）监测性能。

3.1 水凝胶的机电协同性能设计
通过IPNCH@CAPAM构建的超软水凝胶（280 Pa）接近脑组织模量（0.2–3.1 kPa），其530%的断裂伸长率源于聚多巴胺（PDA）抑制聚丙烯酰胺（PAM）链缠结的机制。PSCH@SBMA则通过两性离子SBMA诱导的相分离，形成导电通路清晰的纳米纤维网络，实现5.25 S/m的高导电性。PCH@EG的极性溶剂退火工艺使结晶度提升，获得皮肤匹配模量（15 kPa）和3.79 S/m导电率。

3.2 交联机制表征
FTIR和拉曼光谱证实IPNCH@CAPAM中PDA与CA的氢键作用，XRD显示PSCH@SBMA在2θ=20–30°出现新衍射峰，表明离子化合物促进的结晶重组。AFM相图显示PCH@EG中PEDOT富集区（亮）与PSS富集区（暗）的纳米级相分离，这是高导电性的结构基础。

3.3 力学性能验证
IPNCH@CAPAM在300%应变后30秒内恢复初始模量，其界面粘附力使皮肤剥离强度达15次循环保持率>50%。PSCH@SBMA展现789%拉伸率和5.85 kPa抗拉强度，而PCH@EG在1000次压缩循环后仅16.9%应力衰减，证实其耐久性。

3.4 电化学性能突破
PCH@EG的电荷存储容量（48.23 μC cm^?2
）为铂电极的12.8倍，且在10,000次CV循环后容量提升95%。IPNCH@CAPAM在生理频率（1–100 Hz）下的阻抗显著低于商用凝胶电极（CGE），其ECG基线漂移仅为CGE的15%。

3.5-3.6 生物电子应用验证
表皮电极测试中，IPNCH@CAPAM监测手掌上抬10°–50°动作的EMG信噪比（16.4 dB）是CGE的2倍。植入实验中，PSCH@SBMA维持小鼠心电（750 bpm）和肌电信号稳定监测3周，而对照组第2周即出现信号衰减。

该研究建立了导电水凝胶的机电协同设计范式，三种策略分别针对神经接口（IPNCHs）、心脏/肌肉植入（PSCHs）和表皮电子（PCHs）的需求，填补了组织模量（0.28–15 kPa）与导电性（1.99–5.25 S/m）的空白。通过分子尺度调控相分离和结晶行为，实现了传统材料难以兼具的超柔性和高导电性，为开发长期稳定的生物电子接口提供了新思路。发表于《Bioactive Materials》的这项成果，为个性化医疗和可穿戴/植入式器件的性能优化奠定了材料基础。