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海藻酸钠-生物炭-氧化石墨烯复合材料的制备及其对水体中磺胺嘧啶的吸附性能与机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月12日 来源:Journal of Contaminant Hydrology 3.5
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针对水体中伪持久性抗生素磺胺嘧啶(SDZ)的去除难题,研究人员通过交联法制备了新型海藻酸钠-生物炭-氧化石墨烯复合材料(SA-BC-GO)。该材料具有分级多孔结构,比表面积提升2.6倍,在308 K时Langmuir最大吸附容量达51.91 mg/g,7小时内去除效率达97.3%。通过XPS和FTIR揭示了静电吸引、π-π电子相互作用等多重吸附机制,经5次再生仍保持77.7%吸附能力,为抗生素污染治理提供了高效可回收的解决方案。
随着磺胺类抗生素在医疗、畜牧业的广泛应用,磺胺嘧啶(SDZ)作为典型代表在水环境中频繁检出,其浓度范围从ng/L级到mg/L级不等。这种具有嘧啶环结构的化合物易形成水溶性盐,导致其在 hydrological 系统中长距离迁移,形成"伪持久性"污染。现有处理技术如化学降解易产生有毒中间体,生物处理则因SDZ的抗菌特性效率低下,亟需开发高效、可持续的去除方法。
为解决这一难题,来自陕西 trace pollutants 重点实验室的研究团队创新性地将天然聚合物海藻酸钠(SA)与农业废弃物衍生的生物炭(BC700
)、氧化石墨烯(GO)通过交联技术复合,构建了具有分级多孔结构的三元吸附材料SA-BC-GO。该研究系统评估了材料对SDZ的去除性能,揭示了多重吸附机制,相关成果发表在《Journal of Contaminant Hydrology》上。
研究采用SEM、BET、XPS、FTIR等技术表征材料特性,通过批量和固定床柱实验评估吸附性能,结合动力学模型和热力学分析阐明吸附过程。结果显示:SA-BC-GO比表面积较纯SA提升2.6倍,在pH=10、308 K条件下,7小时内实现97.3%的SDZ去除率,最大吸附容量达51.91 mg/g。固定床实验显示突破点前去除效率高达98.7%,Thomas模型能准确描述其动态吸附行为。机理研究表明,SDZ吸附主要通过静电吸引(尤其在碱性条件下质子化的SA与SDZ阴离子间)、π-π电子堆积(GO芳香结构与SDZ嘧啶环间)、氢键(SA羟基与SDZ氨基间)及疏水分配等多重作用协同完成。材料经5次再生后仍保持77.7%的初始吸附能力,展现出优异的工程应用潜力。
Characterization of SA-based adsorbents
SEM分析显示,BC700
的引入使D-SA-BC700
孔道密度增加,GO的掺入则显著增强A-SA-BC700
-GO的孔隙规整度。BET测试证实三元复合材料具有分级孔隙结构,其中介孔占比达62.3%,为SDZ分子扩散提供了理想通道。XPS谱图中新出现的N1s峰证实了SDZ的成功吸附,FTIR中-OH伸缩振动峰位移则揭示了氢键相互作用。
Conclusions
该研究证实SA-BC700
-GO复合材料能高效去除水体中的SDZ,其性能优势源于:①BC700
构建的三维骨架增强机械稳定性;②GO提供大量含氧官能团和π共轭体系;③SA的凝胶网络实现活性组分的均匀分散。研究不仅为抗生素污染治理提供了新型吸附剂,更通过多尺度表征阐明了"结构-性能"关系,为设计靶向性环境功能材料提供了理论框架。值得注意的是,材料原料取自可再生资源(海藻、玉米秸秆),符合绿色化学原则,在流域尺度抗生素污染控制方面具有规模化应用前景。
这项工作的创新性在于首次将SA、BC和GO三组分协同增效作用应用于SDZ去除,通过实验与模型相结合的方式量化了各机制的贡献度。未来研究可进一步优化材料配比,探索在实际复杂水体基质中的性能表现,并拓展至其他磺胺类抗生素的同步去除。
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